基于化学与生物过程交互作用的氧化态有机氮还原机理和调控机制

城市污水处理厂尾水中的有机氮大部分呈溶解态，且具有生物惰性，其中氧化态有机氮的氨化过程是其无法高效去除的限制性因子。目前研究只注重单一氧化态有机氮的化学和生物还原行为及其动力学，未阐明复杂体系中化学过程与生物过程对多种氧化态有机氮还原的交互影响与作用。本研究的重点是通过识别在多电子供体（H2、乙酸和丙酸）和多电子受体（偶氮化合物、硝基芳香类化合物和硫酸盐）的复杂体系中电子流的分配特征，探究化学/生物交互作用下的微生物种群特征，揭示两者之间的内在联系，阐明硫酸盐还原过程干预下的多电子供体共存体系中氧化态有机氮同步还原过程中化学和生物过程交互作用机理，提出调控多电子供体与受体间电子流分配、促进氧化态有机氮还原去除的策略。研究结果可以加深人们对复杂系统中化学和生物过程交互作用下的氧化态有机氮还原规律的认识，同时为城市污水处理厂氧化态有机氮的高效去除提供新的技术途径。

硝基类化合物（NACs）和偶氮类化合物（Azo）是两类典型的氧化态有机氮，其厌氧还原是其降解、矿化的限速步骤。针对NACs和Azo等厌氧还原过程中的关键科学问题，本项目选取了硝基苯（NB）和金橙II（AO7）为受试物，按硫酸盐浓度梯度设置了乙酸系列（反应器编号：R1—R5）和丙酸系列（反应器编号：R6—R10），开展了基于化学与生物过程交互作用的化态有机氮还原研究，从化学热力学、动力学及微生物角度探明了相关过程影响机理。NB单存体系中，硫酸盐还原能够加速NB还原系统的启动并保持其稳定运行。在乙酸系列中，硫酸盐对硝基还原酶（NA）和VNB具有非竞争性抑制作用。丙酸系列中，在较低硫酸盐浓度下（R6、R7和R8），丙酸相对过量，NB还原呈零级反应动力学特征；而当硫酸盐浓度进一步提高后（R9和R10），硫酸盐还原迅速消耗丙酸，并使中间产物H2的生成终止，VNB也随之降低，因此呈现出两阶段动力学特征。AO7单存体系中，核黄素（RF）对乙酸和丙酸系列中的AO7还原速率（VAO7）均具有重要影响。本研究发现，硫酸盐还原系统中存在SOB自养菌，也能利用硫化物为电子供体实现AO7的生物还原。系统中的自养菌与异养菌共同贡献于AO7的生物还原。分子生物学标识研究表明，NB或AO7单存体系中，乙酸系列和丙酸系列间的微生物种群结构存在较大差异。系统中存在着与硫素循环、发酵产氢以及NB或AO7还原等过程相关的种群，微生物种群结构与NB和AO7的还原特征之间具有内在联系。NB与AO7共存体系中，受彼此相互抑制，VNB与VAO7均有不同程度的下降。乙酸和丙酸系列中，NB与AO7的还原途径、相互抑制作用及抑制解除机理有所差异，取决于系统中的硫酸盐还原强度和RF含量。研究成果为工业废水中氧化态有机氮的高效去除提供了理论依据和技术支撑。在本项目的资助下，项目组成员已发表论文6篇，其中SCI收录3篇（2篇已发表，1篇已录用），EI 收录2篇，开展国际合作研究和学术交流1项，出国参加国际学术会议2人次，培养研究生5名。