新型二维石墨炔族材料的构造规律和电子特性调控

Exploring novel two-dimensional (2D) nanomaterials is becoming a principal focus of research activity in materials science and condensed matter physics. The 2D graphyne family with a variety of allotropes and unique structures, which is composed of sp- and sp2-hybridized carbon atoms, has been exhibiting diverse and amazing properties. However, these novel 2D carbon materials are still in their infancy, with which many scientific issues associated remain to be discovered and resolved. Our research project aims at the 2D nanomaterials research frontiers and focuses on the graphyne family. With first-principles calculations combined with molecular dynamics simulations, by designing and constructing various 2D graphyne allotropes with distinct geometries, we manifest the structure stability and the construction regularity of novel carbon materials based on graphyne family. Furthermore, by investigating the electronic properties and the corresponding modulation possibility via chemical doping to achieve different performance, we reveal the relationship between the structures and properties of carbon materials based on graphyne family, and provide a more profound understanding of the electronic properties modulation and its mechanism. The results are expected to provide vital information for the exploration, preparation, and application of such novel 2D carbon materials.

探索新型二维纳米材料是材料科学和凝聚态物理领域的重要研究方向。由sp和sp2两种杂化态碳原子构成的二维石墨炔族材料，体系丰富多样，结构独特，蕴含了丰富而新奇的物理性质。目前对这种新型碳材料的研究刚刚起步，有许多科学问题亟待发现和解决。本研究项目瞄准二维纳米材料领域研究前沿，拟采用第一性原理计算和分子动力学模拟相结合的方法，围绕石墨炔族材料，设计、构筑具有不同几何构型的二维碳材料，揭示基于石墨炔族的新型碳材料的稳定性和构造规律；对稳定石墨炔族结构的电子性质进行研究，并进一步利用不同原子对其进行掺杂以实现电子特性调控，从理论上揭示基于石墨炔族的新型碳材料的结构和性质之间的关系，特别是其电子性质的调控机制和调控规律。研究结果将为新型二维碳材料体系的探寻、制备以及应用开发提供重要理论依据。

由sp和sp2两种杂化态碳原子构成的二维石墨炔族材料，体系丰富多样，结构独特，蕴含了丰富而新奇的物理性质。本项目采用第一性原理计算和分子动力学模拟相结合的方法，围绕石墨炔族材料，构筑了几种具有不同几何构型的石墨炔族结构，讨论了其结构稳定性、电子性质、和潜在应用范围，并利用B、N、H等原子对其进行掺杂以实现电子特性调控，揭示了不同掺杂模式对各种不同石墨炔族结构电子性质的调控机制和调控规律。我们的研究发现，实验上最先成功合成出来的石墨炔族结构——石墨二炔，由于具有天然的大尺寸孔洞结构，使得H2分子在其体结构中可以实现三维扩散，有利于氢分子的嵌入和脱嵌，石墨二炔具备开发成为高容量储氢材料的可能性；在炔链连接不同宽度石墨烯纳米带所形成的类石墨炔结构中，用六方氮化硼代替其中的石墨烯结构部分，会使得复合结构的带隙随BN宽度增大而出现两种不同变化趋势，并且都以奇偶震荡模式变化，这种灵活调控性使得二维BCN复合结构在电子器件和光电子器件方面有着广阔的应用前景；作为石墨炔家族的一员，14,14,14-石墨炔是零带隙半导体，在其中一半sp杂化碳原子上吸附上H原子以后，由于打破了沿两个不同方向碳链的对称性，在原始结构中打开了一个直接带隙，从而可以拓展14,14,14-石墨炔在电子器件方面的应用。对石墨炔族材料的研究处于刚刚起步阶段，我们希望本项目的研究结果可以进一步激励对这种新型二维碳材料的理论设计、实验合成、以及应用开发方面的工作。