石墨炔电子结构的调控及物理特性的理论计算研究

Graphyne is a kind of carbon allotrope. In 2012，Some of them with Dirac corn are predicted theoretically. In the same year the Nature magazine with title《Competition looms for graphene》evaluated the theoretical prediction highly significance and helpful for the future application. Considering the electronic structures with Dirac corn are very important and special for graphyne material, we focus the factors which may alter the Dirac cone's existence or its shape. So far, how the low-energy electronic structure of these materials varies with the change of the interaction between the layers and the behind physical mechanism of existence or deformation of Dirac cone are not clear yet. In this project, we will apply the vdW - DFT method to calculate the electronic structure of multilayer graphynes (layer number1~10 or more), then we will compare their electronic structures with those of bulk graphynes with the same stacking sequence, defining the critical layer number between the quasi-two-dimensional (2-D) few-layer graphynes and three dimensional (3-D) bulk graphynes. On this basis, we further analyze the low-energy electronic structures of quasi 2-D few-layer graphynes, revealing the effects of the interlayer interaction on their low-energy electronic structures, especially the existence of Dirac cone or its shape. Then make clear how to control the electronic structure of these materials in future experiment. Finally, we will study how to control the low-energy electronic structures of few-layer graphynes by the external circumstance, and explore the possible fields of application.

2012年理论预言有几类单层石墨炔的费米面附近具有Dirac锥的电子结构,同年Nature杂志以《Competition looms for graphene》为题高度评价了此项工作的理论和实践意义。鉴于Dirac锥在石墨炔中的重要性和特殊性，研究可能影响Dirac锥存在或形状的因素显得尤为重要。而以往的研究表明层间相互作会影响Dirac锥的存在或形状。目前，此类石墨炔的电子结构随着层间作用的改变而变化的规律和Dirac锥在这类材料中形成或变形的物理机制都尚不明确。因此在本项目中，我们将通过采用vdW-DFT方法研究不同的层间相互作用对少数层石墨炔的费米面附近低能电子结构影响.尤其是对Dirac锥的存在或形状的影响，分析物理原因, 从而为在实验中通过层间相互作用调控少数层石墨炔的电子结构奠定理论基础。接着我们会研究如何利用外界环境调控少数层石墨炔的低能电子结构,探究它们的可能应用。

本项目计划从2015年开始起,由于新的二维材料的发现带来了新的研究热点。本项目的研究对象从二维石墨炔扩展为二维层状材料。.二维层状材料可以将载流子限制在界面附近1nm的空间内，有效抑制短沟道效应，降低功耗；同时具有高迁移率，带隙可调等特点。因此国际上普遍认为二维材料是最有希望在微电子和光电子领域带来变革的材料之一。石墨烯虽然具有超高的载流子迁移率（~20000cm2/v/s）,但缺少一个本征带隙，因此限制了它在电子器件上的应用。近几年，MoS2，WS2等二维过渡金属硫族化合物这类材料具有1-2eV的带隙逐渐得到广泛关注。但是其主要的问题是迁移率不高。因此，大量的研究工作都致力于寻找新的二维半导体材料。.单层黑磷不但具有媲美石墨烯的导电能力，而且还具有石墨烯不具备的特点-能隙。而黑磷的能隙可以通过黑磷层数进行微调， 范围为1.5eV（单层）-0.3eV（体态）。我们基于密度泛函理论的非平衡格林函数，计算了少数层黑磷的不同堆积层数和堆积方式对其电学性质的影响：包括输运带隙、电流—电压关系以及差分电导,结果表明堆积层数对输运带隙的影响要大于堆积方式。而堆积形式对i-v曲线和微分电导的影响要大于输运带隙。这些研究为实验制备和器件应用提供定性定量的指导。研究结果发表在J. Phys. Chem. Lett. 2015 6 1996−2002。.p-n结在现代半导体器件中是核心，传统的p-n异质结，均是在n 或者p 型的区域通过对半导体的化学掺杂得以实现。而二维p-n异质结材料可以通过堆积一种n型二维材料到p型二维材料上实现。是否有一种二维材料，它的迁移率强烈的各项异性显示出在一个方向是n 型，另一个方向是p 型是值得研究的问题。Al2C是一种新预言的二维材料，带隙理论值是1.05eV，接近于体态硅，也是一种只有单原子厚度的平面结构。它有一个适中的带隙，我们的计算表明二维的Al2C在armchair方向是n型的，载流子迁移率是2348 cm2/v/s，而zigzag方向是p型的，载流子迁移率是705.8 cm2/v/s. 我们的计算也表明Al2C纳米带能保持方向性依赖的极性，且载流子迁移率得到增强。研究结果发表在J. Phys. Chem. Lett. 2016 7 302−307上。