高融合性的纳米微球结构低温SCR抗硫催化剂Fe-Mn-TiO2@CNS制备及反应机理研究

针对低温SCR脱硝催化剂SO2中毒问题，本申请在Fe-Mn-TiO2溶胶的基础上，利用干燥焙烧过程中的还原性气氛，生成以纳米微球活性炭(carbon nanospheres,CNS)为载体的Fe-Mn-TiO2@CNS催化剂，增强活性物质与活性炭之间的融合性，提高催化剂的有效孔容，改善硫酸根从活性位向载体的迁移，并缓解硫酸（氢）铵的沉积；采用程序升温脱附/还原和原位漫反射红外技术分析催化剂对反应物及产物的吸附-转化性能和SO2在催化剂表面的反应历程，探明催化剂的抗硫反应机理；通过XPS、BET、XRD、TEM等表征手段得出催化剂形貌结构与硫酸根迁移和硫酸（氢）铵沉积之间的关系，结合得出的反应机理，筛选出影响催化剂抗硫性能的关键性因素，为低温SCR脱硝催化剂推向应用提供基础数据和理论依据。

通过BET、XPS、TPR、TPD和DRIFT等表征手段对催化剂的深入分析，发现催化剂的氧化-还原性能是影响SCR反应的重要因素，如能将O2良好利用于反应中，则可从L-H反应途径和E-R反应途径两个方面同时促进NO去除。SO2中毒的主要原因为SO2与NO在催化剂表面的竞争吸附，使催化剂表面无法生成NO2与NH4+反应，导致L-H反应途径被阻断。通过利用水热法制备了纳米活性炭微球为载体的催化剂，发现其抗硫性能高于传统溶胶-凝胶法制备的催化剂；并通过不同孔径的分子筛进行筛选分析，发现影响抗硫性的重要因素——NO吸附氧化为NO2的过程受到催化剂纳米孔容的影响，单位纳米孔容的氧化能力为定值；此外，通过在催化剂中添加Zr元素，能够在一定程度上提高催化剂的氧化-还原性能，使Mn元素主要以MnO2和Mn2O3的形式存在，对NO的吸附转化量大大提高，并且在反应系统中存在SO2时，大大提高NO2在催化剂表面的生成量，从而提高催化剂的抗硫性能。.该项目在受资助期间，取得了较好的研究成果，共发表了SCI论文3篇，其中影响因子4以上的2篇；申请了国家发明专利1项；并培养了硕士4人。各项成果指标均完成了原计划书的任务。