从头算研究强激光场中的分子低能高次谐波动力学过程

High-order harmonic generation (HHG) is a nonlinear optical phenomena produced by the laser-driven atoms and molecules. Recently, the experimental studies have found that the conversion efficiency of the below-threshold harmonic generation is relatively high, which provides a potential way to realize the vacuum ultraviolet frequency comb, but the dynamical origin of the below-threshold harmonic generation can not be well understood yet, particularly the dynamics of the below-threshold harmonic generation of molecule do not have largely exploration, so an ab initio study for nonperturbative treatment of multiphoton processes of many-electron molecular systems in intense laser fields is desirable. In this proposal, we will study the mechanism of the below-threshold harmonic generation from many-electron molecular systems by self-interaction-free time-dependent density-functional theory based on an ab initio method. Combining with a synchrosqueezing transform of the quantum time-frequency spectrum, an extended semiclassical analysis and Bohmian mechanics, we focus on the interference and phase features of the below-threshold harmonic generation of molecule, and the role of the multiphoton ionization and tunneling ionization, and the contributions of quantum trajectories in below-threshold harmonic generation, and optimal control of the below-threshold harmonic generation of many-electron molecular systems. Our research can provide a theoretical support for the experiments and applications of the vacuum ultraviolet frequency comb.

高次谐波辐射是强激光场与原子分子相互作用产生的一种非线性光学现象。近年来，实验研究发现原子分子低能高次谐波辐射的转化效率比较高，提供了一种潜在的实现真空紫外频率梳的方法，但低能高次谐波产生的机制还不是完全清楚，特别是基于从头算方法研究分子在强激光场中产生低能高次谐波的动力学过程还比较少，迫切希望精确地从头算方法对实验结果进行理论解释以及预测实验中还未观测到的新现象。本项目将利用从头算的含时密度泛函方法对最近实验上关注的多原子分子在强激光场中产生低能高次谐波的动力学过程进行研究，在此基础上结合经典量子路径分析、同步压缩时频转换、以及玻姆量子轨道等分析方法，阐明多原子分子不同轨道的电子产生低能高次谐波的相干和相位特性、量子路径的特点、多光子电离和隧穿电离的角色，以及优化控制分子低能高次谐波的产生，从而为真空紫外频率梳的实验研究和应用提供理论支持。

电离阈值下低能高次谐波辐射转化效率比较高，提供了一种潜在的实现真空紫外频率梳的方法，所以近年来对电离阈值下低能高次谐波的研究引起了人们极大的兴趣，但低能高次谐波产生的机制还不是完全清楚，特别是基于从头算方法研究分子在强激光场中产生低能高次谐波的动力学过程还比较少，迫切希望精确地从头算方法对实验结果进行理论解释以及预测实验中还未观测到的新现象。. 本项目的研究内容是利用从头算的含时密度泛函方法对最近实验上关注的多原子分子在强激光场中产生低能高次谐波的动力学过程进行研究，在此基础上结合经典量子路径分析、同步压缩时频转换、以及玻姆量子轨道等分析方法，阐明多原子分子不同轨道的电子产生低能高次谐波的相干和相位特性、量子路径的特点、多光子电离和隧穿电离的角色，以及优化控制分子低能高次谐波的产生，从而为真空紫外频率梳的实验研究和应用提供理论支持。. 本项目已按原计划顺利完成，在执行过程中，我们开发出了精确数值求解强激光场中N个电子原子系统的类Kohn-Sham方程（或薛定谔方程）的计算程序，研究了氢分子离子、一氧化碳分子、氮气分子等多原子分子产生电离阈值下低能高次谐波的动力学过程，核对称性、电子量子路径、核间距等在电离阈值下低能高次谐波产生过程中的角色，低能高次谐波的频谱特性分析，低能高次谐波效率增强方案等。结合扩展的经典模型方法（包括分子势）以及同步压缩时频分析方法，我们阐明了多原子分子电离阈值下高次谐波产生的机制。另外，为了比较我们也探索了原子在强激光场中产生电离阈值下低能高次谐波及其动力学过程。. 本项目的研究为理解分子在强激光场中产生低能高次谐波的动力学过程提供了理论依据，不仅使我们能够更加深入地认识极端条件下原子分子的性质，而且具有深远的科学意义，并为高次谐波和真空紫外频率梳的产生实验研究提供理论支持。