强场分子高次谐波的核运动效应研究

The high-order harmonics generated from interaction between strong-laser-field and molecules have been approved to be powerful tool to investigate microscopic structure of molecules and to investigate intra-molecule electron dynamics. In the process of molecular high-order harmonic generation (HHG), the nuclear motion effects play important roles. In this project, we will investigate the influence of nuclear motion effects, such as molecular rotation, vibration and electron-nucleus correlation, on the characteristic of high-order harmonics, and explore new phenomena and mechanisms in HHG considering both electron and nuclear motion. This will be done by developing the non-Born–Oppenheimer Schrodinger equation model, which is applicable for multi-electron complex molecules and contains the freedom of motion of both electrons and nuclei. Furthermore, we will analyze the errors induced by the static nuclear approximation in the applications of molecular structure detection and molecular orbital imaging via molecular HHG, and introduce corresponding modifications to improve the detecting accuracy.

强场激光与分子相互作用产生的高次谐波已经成为认识分子微观结构、研究分子内部电子动力学行为的重要工具。在分子高次谐波产生过程中，核运动效应对谐波的性质具有重要的影响。本项目通过建立可用于多电子复杂分子的同时包含电子与核运动自由度的非波恩-奥本海默薛定谔方程模型，研究分子的转动、振动、电子-核关联等核运动效应对谐波辐射特性的影响，探索电子与核同时运动情况下分子高次谐波产生过程中的新现象、新机制。在此基础上，分析现有基于分子高次谐波的分子结构探测与分子轨道成像理论中由于采用核固定近似所导致的误差，并通过引入修正减小误差提高探测的准确性。

我们发展了基于波恩-奥本海默、非波恩-奥本海默的包含分子核运动的理论模型。利用这些理论模型，我们研究了分子核运动对高次谐波谱特性的影响，尤其是针对性的研究了这些效应对分子轨道层析成像的影响。在此基础上，我们讨论了如何避免这些效应的不利因素提高重构质量，并提出了一些成像的新理论新方法。此外，我们也利用核运动效应本身对谐波信号的调制，实现了对分子超快动力学过程的探测。我们还发展基于分子有效势模型的数值求解含时薛定谔方程方法和适用于强场的含时密度泛函方法。利用这些方法，我们可以研究不同类型分子的高次谐波特性，将研究对象拓展到了更加复杂的分子。