宏观传播效应对分子在强激光场中产生高次谐波的影响

With the rapid advancements in field-free molecular alignment or orientation techniques, alignment-(or orientation-) dependent high-order-harmonic generation (HHG), reconstruction of molecular wave functions using the HHG and interference effects in the HHG spectra of molecules have attracted a great interests of researchers. This proposal presents a theoretical method to study the macroscopic propagation effects on the HHG of molecules in an intense laser field by numerically solving Maxwell's equations, where the induced dipole moments of molecules can be obtained from the strong-field approximation, quantitative rescattering theory or the solution of time-dependent Schrodinger equation based on the single-active-electron approximation, respectively. Our research focus on the very high-order harmonic generation of molecules exposed to a mid-infrared (ir) laser field or the combination field of a chirped ir laser and a Thz pulses. By optimizing the phase matching conditions of HHG, an ultraintense and ultrashort attoseocnd pulse can be obtained by superposing the supercontinuum harmonics in.the macroscopic level. In addition, this project will study the retrieval of photo-recombination cross section from the HHG after propagation to understand the internal structural informations of molecules. Finally, we will systematically investigate the HHG of macroscopic mixed gas medium in an intense laser field. Our research will provide a theoretical support for the experimental study of the HHG and attosecond pulses generation from molecules in a strong laser field.

随着激光分子取向(或定向)技术的快速发展，分子在强激光场中发射高次谐波对分子取向(或定向)的依赖、利用分子产生的高次谐波重构分子的轨道波函数以及分子产生高次谐波时的干涉效应逐渐引起了研究者的很大兴趣。本项目将在单电子近似下，用强场近似理论、定量重散射理论和求解含时薛定谔方程的方法计算分子在强激光场中的诱导偶极矩，再通过数值求解麦克斯韦方程研究分子在强激光场中发射高次谐波时的宏观传播效应。重点研究分子在中红外激光、啁啾激光和太赫兹脉冲的组合场中的极端高阶高次谐波的产生，并通过优化高次谐波的相位匹配条件，在宏观层面合成超短超强阿秒脉冲。同时，本项目还将利用定量重散射理论从传播后的高次谐波谱中提取分子的光复合截面，从而了解分子的内部结构信息。另外，我们将系统地研究宏观混合气体分子在激光场中发射的高次谐波。本项目的研究可为分子在强激光场中的高次谐波及其合成阿秒脉冲的实验研究提供理论支持。

高次谐波是获得从极紫外(XUV)到X射线波段相干光源和产生超短阿秒脉冲的首选方案，是近三十多年来强场物理领域的研究热点之一。本项目采用定量重散射理论结合数值求解三维麦克斯韦方程研究了线性分子在激光场中的高次谐波。我们与美国堪萨斯州立大学C. D. Lin教授、南京理工大学金成教授合作研究了取向的CO2分子在激光场中的高次谐波，发现高次谐波谱中存在极小值结构，通过调节分子的取向度和泵浦激光的夹角对谐波谱极小值进行调控，进而实现对极小值附近谐波合成的阿秒脉冲波形的调控，该理论研究对实验中阿秒脉冲的整形提供了一种有效方案。另外，本项目还采用遗传算法优化两色或三色激光脉冲的波形，通过求解三维Maxwell方程在宏观层面研究超短阿秒脉冲的合成；与越南胡志明市师范大学Van-Hung Hoang博士合作研究了动态极化对极化分子在激光场中隧穿电离定向依赖的影响；与北京大学刘运全教授和彭良友教授、兰州城市学院陈建宏副教授合作研究了氟负离子在少周期激光场中角分辨、磁量子数分辨的光解离；采用密度泛函理论系统地计算原子和线性分子的势能，然后用B样条展开方法求解非含时薛定谔方程可获得具有正确渐进行为的波函数，最后从这些波函数中为ADK和PPT模型提取了结构参数；采用数值求解含时薛定谔方程研究了氢原子分别在强红外激光与极紫外脉冲的组合场、啁啾激光场中的阈上电离，研究发现不同电离机制下阈上电离对啁啾率的依赖原因不同，在强红外激光的适当位置加入极紫外脉冲可实现对高能阈上电离谱的选择性增强；采用速度规范求解单层石墨稀在激光场中的半导体Bloch方程，研究了第3、5、7和9阶谐波对激光椭偏率的依赖，与实验测量结果吻合得很好；采用遗传算法结合光电流模型优化两色、三色激光场的波形，实现了频率可调谐太赫兹波的选择性增强，还提出用圆偏振和线偏振激光的组合场选择性地产生线偏振、椭圆偏振和圆偏振的太赫兹波。