铁电薄膜畴壁结构及其动力学演化的第一性原理研究

Ferroelectric memory possesses a widespread application perspective in the information realm. It is the electrical failure problems of ferroelectric film, retention loss, fatigue and leakage included, that impede the development of high density ferroelectric memory. Fundamentally, the physical nature and electrical failures of ferroelectric film are determined by the structural, electrical and kinetic properties of ferroelectric domain wall. Therefore, the in-depth study of physical properties of domain wall is the key point to understand and improve the electrical properties of ferroelectric film and memory. Due to the atomic scale of ferroelectric domain wall, the first principles study is considered as the most effective research technique. Based on the above consideration, in this item the atomic structure and polarization property of ferroelectric domain wall will be calculated using first principles method and the effects of domain wall on domain structure will be analyzed; the electronic structure and transport property of the domain wall will be studied to clarify its contribution on the film leakage; the migration process of domain wall will be simulated to reveal the kinetics of wall motion. Furthermore, the influences of interface, strain and defects on the domain wall and its dynamical evolution will be studied to understand the failure mechanism of ferroelectricity and acquire the interface and strain tuning method of ferroelectric film.

铁电存储器在信息技术中有着广阔的应用前景。铁电薄膜的保持损失、疲劳、漏电流等电学失效问题是阻碍高密度铁电存储器发展的关键。而铁电薄膜畴壁的结构、电学及动力学性质是决定铁电薄膜物理性质和电学失效的根本因素。因此对畴壁物理性质的深入研究是理解和改善铁电薄膜及存储器电学性能的关键。铁电畴壁的厚度往往在原子尺度，第一性原理计算是深入研究畴壁物理性质的最有效途径。基于此，本项目将采用第一性原理的方法对铁电薄膜畴壁的原子结构和极化性质进行计算，分析畴壁对电畴结构的影响；研究畴壁的电子结构与输运性质，阐明畴壁对薄膜漏电流的贡献；模拟畴壁的迁移过程，揭示畴壁运动的动力学规律；同时考虑界面、应变、缺陷对铁电畴壁及其动力学演化的影响，深入分析铁电性能的失效机制，掌握铁电薄膜的界面和应变调控规律。

信息存储技术是电子信息技术的关键。基于铁电薄膜极化翻转的铁电存储器由于具有高速、低功耗、抗辐射等特点，在航空航天、计量电表、汽车电子、通信网络、工业控制、医疗电子等领域有着极大的应用前景。尤其近年，畴壁电子学的兴起，利用畴壁的运动和电导性质作为更高密度的存储技术也日趋受到人们关注。而铁电薄膜存储器、铁电畴壁存储器的各项性能(如读写速度、操作电压、功耗等)和电学失效(如疲劳失效、保持失效、漏电流等)都依赖于电畴的演化，即畴壁的运动，和畴壁的电学性质。因此研究畴壁运动的内在机制和电学性质及其界面和应变效应对于实现高密度铁电信息存储和其电学性能优化具有重要意义。本项目研究了BaTiO3和 PbTiO3钙钛矿铁电薄膜的畴壁结构及其界面效应、畴壁的输运性质和畴壁的迁移规律，研究发现：(1) 铁电薄膜180o畴壁的平衡位置为BaO或PbO平面，理论计算畴壁厚度为一个原子层。存在界面影响时，界面处畴结构可变为涡旋畴结构或反向180°畴结构，合理地设计界面结构和应变对畴结构的调控具有重要意义。(2) 对含畴壁铁电薄膜的电子结构和输运性质研究发现，费米能级附近的导电透射峰是由畴壁处的电子所引起，畴壁处的带隙也相应地有所降低，这使得畴壁成为了一个导电通道，这是铁电薄膜漏电流的原因之一。合理利用畴壁的输运性质，可以制备出高密度的存储器件。同时可以通过设计合理的界面结构，实现铁电薄膜漏电流的调控。(3) 180°畴壁的迁移是由畴壁从一个平衡位置跨过一个晶格，向邻近的平衡位置的平移而实现，即180°畴壁在周期性势场中运动，从畴壁迁移势能推导出的畴壁运动激活能与实验值吻合较好。当有氧缺陷存在时，铁电畴壁迁移将遇到一个势阱，即缺陷对畴壁存在钉扎作用，这是铁电疲劳的重要原因。同时适当的应变能够调控铁电薄膜畴壁的迁移势垒。本项目对铁电畴壁的演化和电学性质的研究，对理解铁电薄膜电学性能的微观机理和实现铁电性能的调控具有重要意义。