珠三角典型城市大气颗粒物质量散射效率变化的驱动机制研究

Scattering of particulate matter (PM) has caused frequent occurrence of hazy weather in many cities in China. Knowledge of contributions of individual PM chemical species to particle scattering (bsp) is of great importance to making feasible policies for controlling hazy weather. The mass scattering efficiency (MSE) of a PM species is the key parameter used to connect its mass concentration to its contribution to bsp. However，a PM species' MSE varies with its diameter. To reveal the relationships between MSEs of chemical species and their diameters and to grasp the driving fators causing the variations of their MSEs, simultaneous and continuous observations of size- and chemically-resolved PM, MSE, trace gas concnetrations and meteorological parameters will be conducted in -Guangzhou -a typical city of Pearl River Delta Regoin for one year period. Size-resolved MSEs of each PM sepcies will be calculated by Mie theory combined with ISORROPIA II model. Dominant factors causing the varations of MSEs will be investigated based on the above-described results to be generated from the analysis of the high time-resloution of size- and chemically-resolved PM data, trace gas concnetration data and meteorological data. These results are expected to be used for deriving a IMPROVE formula applicable to Chinese urban areas.

大气颗粒物（PM）的散射作用是导致我国城市霾天气频繁发生的主要因素。掌握PM中化学物种对其散射系数（bsp）的贡献，对于制定切实可行的霾天气防治政策至关重要。化学物种的质量散射效率（MSE）是关联其质量浓度与bsp的关键参数。然而，化学物种MSE会随粒径变化而变化。为了掌握PM中化学物种MSE变化的驱动机制，本研究选择在珠三角典型城市-广州开展为期一年的PM化学成分的粒径分布、PM数谱、bsp、气体污染物和气象因子的同步观测。利用ISORROPIA II模型和Mie模型，获取化学物种MSE与其粒径之间的定量关系，在此基础上结合同步高时间分辨率的PM数谱、污染气体和气象因子等资料总结归纳出PM中化学物种MSE变化的驱动机制，以期为建立我国城市版的IMPROVE经验公式提供科学支撑。

为了弄清影响颗粒物质量散射效率（MSE）的关键因素，于2015-2016年在广州城区同步测量了颗粒物质量和数浓度粒径分布、PM2.5、PM10及其主要化学成分、干散射系数（bsp）等资料。凝聚态、液滴态和粗模态颗粒物质量浓度占PM10质量浓度的10±2%, 48±7% 和 42±8%，其对应的质量中位直径（MMAD）分别为0.21±0.00, 0.78±0.07 和 4.57±0.42 µm。基于获取化学物种质量浓度分别重建凝聚态、液滴态和粗模态颗粒物质量浓度，其重建效率分别为79±3%, 82±6% 和 57±6%。有机物和元素碳、(NH4)2SO4，NH4NO3和地壳元素氧化物、有机物和CaSO4分别是凝聚态、液滴态和粗模态中最为主要的化学物种。基于NaCl，NaNO3，Na2SO4，NH4NO3，(NH4)2SO4，K2SO4，CaSO4，Ca(NO3)2，OM，EC，地壳元素氧化物和未被识别的化学成分等数浓度粒径分布资料，利用Mie模型估算的bsp可以重建91±10%的实测bsp。由于bsp估算值及其颗粒物和化学物种质量浓度估算值的不确定性导致颗粒物及其化学物种MSE约被低估13%以下。粗模态颗粒物MSE季节变化不明显（0.5±0.0 - 0.6±0.1 m2 g-1），而细颗粒物（包括凝聚态和液滴态）MSE季节变化较为明显(3.5±0.1 - 3.9±0.2 m2 g-1)。细颗粒物MSE主要由液滴模态中主要化学物种（如，(NH4)2SO4, NH4NO3和OM）质量百分比及其粒径分布（如，sigma值和MMAD）决定。鉴于化学物种粒径分布时空特征差异明显，建议在建立本地化bsp重建公式时需要充分了解颗粒物MSE变化特征。