基于同步辐射CT的煤直接液化残渣物理结构可视化表征

Hydroliquefaction residue of coal has been the focus of domestic and foreign scholars because of its significant economic value. Visualization of three-dimension (3D) structure characterization of the residue components is useful for understanding the spatial distribution of the residue components and providing scientific guidance for residue rational treatment and effective utilization. The remarkable performance of synchron radiation CT brings a brand-new opportunity for material micro-structure characterization. However, visualization of 3D structure characterization of the residue components is rarely researched, due to the complexity of hydroliquefaction residue components and the limitation of existing quantitative CT methods. This project aims to quantificationally visualize the three-dimensional physical structure of coal hydroliquefaction residue sample using a data-constrained modelling (DCM) approach with multi-spectrum synchrotron X-ray CT. Main task including in this project is that: Building specific DCM model for coal hydroliquefaction residue based the X-ray absorption characteristics of coal hydroliquefaction residue components. Optimizing the model and acquiring its parameters based image segmentation and condition number of linear simultaneous equations. Take advantage of linear programming and nonlinear optimization approach to obtain visual 3D physical structure and volume fractions of each component in the sample. Gas adsorption testing and scanning electron microscopy testing also will be implanted DCM model to improve the characterization accuracy of specific components. Implementation of this project will not only inaugurate a new characterization method for residue but also can provide guidance for social production and scientific research related to 3D structure of residue.

煤直接液化残渣的经济利用价值，使其成为目前研究焦点。对残渣三维结构的可视化表征将有助于理解残渣组分的空间分布状况，为残渣的合理处理和有效利用提供科学指导。同步辐射CT的卓越性能为材料微观结构表征带来了广阔的前景。然而，由于煤直接液化残渣复杂的组分和现有定量CT方法的局限，残渣物理结构的三维可视化研究鲜见报道。本项目旨在基于同步辐射X射线CT实验，实现残渣组分的三维可视化定量鉴别及结构表征。主要内容包括：通过对残渣组分X射线吸收性质分析，建立煤直接液化残渣样品的数据规范模型；结合线性方程组的条件数与图像分割法对模型进行优化，获得计算参数及CT实验参数；利用运筹学中的线性规划及非线性最优化理论对模型结构进行求解；将气体吸附及SEM等测试手段与定量CT有机结合，提高特定组分表征的精确度。项目的研究成果不仅为与残渣物理结构相关的社会生产和科学研究提供指导，而且有利于含碳材料物理表征新方法的产生。

本项目中我们基于多能量同步辐射CT和数据约束模型（DCM模型）实现了煤直接液化残渣样品物理结构的可视化表征。首先，我们利用比残渣结构简单的煤炭样品探索了含碳材料DCM模型的建立，研究了煤基质、孔隙、多种矿物组分之间的CT图像区分与定量。其次，我们利用不同分辨率CT成像和局部CT重建法对DCM模型进行了实验验证和精确度评估。最后，我们分析了煤直接液化残渣中不同组分在不同X射线能量下的X射线吸收系数特性，对X射线CT实验能量进行了优化选择，针对煤直接液化残渣组分比煤更复杂的问题，我们采用分步建立DCM模型、分步进行计算的方法，实现了对煤直接液化残渣样品中不同组分的定量CT区分。在研究所用残渣样品中，重油及沥青类物质多数呈聚集状态分布，且这两类物质与未转化的煤基质交错在一起。液化过程中加入的含铁类催化剂呈单独颗粒状弥散分布在样品中，来自原煤所伴生的黄铁矿/磁黄铁矿呈聚集状态分布。研究结果表明，基于本项目所述方法可以对煤直接液化残渣中未转化的煤基质、重油及沥青烯类物质、不同矿物组分、催化剂进行定量CT区分。相比较其他可视化表征手段，本项目所用方法可以在更大视场范围内认识煤直接液化残渣样品中各组分之间的空间位置关系，同时得到小于成像分辨率尺度的组分信息。通过项目的顺利实施，我们提出了一种新的煤直接液化残渣样品的CT表征方法，并将这一方法拓展到了煤炭、生物炭、非常规能源储层及镁合金等材料的跨尺度结构表征领域，形成了流体输运性能跨尺度模拟的基础。在项目执行期间，我们在国内外学术期刊共发表文章6篇，以本项目内容为主完成博士学位论文1篇，申请国家发明专利2项，已授权1项。相关文章发表后受到了国际国内同行的广泛关注和引用。项目研究结果为煤化工、非常规能源开采等领域提供了有益的参考，拓展了新的研究方向。