石墨烯在水体中的化学行为转变及其微观机理研究

Graphene is one of the most valuable nanomaterials for scientific researches and applications. The chemical behavior transformations of graphene influence its migration, fate and toxicity, and are critical to the evaluation of the ecological environment risks and applications of graphene. However, the researches of the chemical behavior transformations are very scarce in water. To solve this problem, the self-assembly behavior, generation of complex , aggregation/sedimentation dynamics and migration dynamics are studied to reveal the rules of chemical behavior transformations of graphene with the dynamic action of environmental factors using high resolution transmission electron microscopy, Gaussian sofeware and porous medium microcolumn et al. Furthermore, the productions, reactive locations and their evolution of oxidation/mineralization are illuminated by nuclear magnetic resonance, X-ray photoelectron spectroscopy and molecular simulation et al. Finally, the microstructure evolution, electron transfer and energy transformation of graphene are investigated to elucidate the microscopic mechanisms of chemical behaviors by density functional theory and extended DLVO theory et al. These results will provide new ideas for the correct understanding of the environmental fate of graphene, and provide theoretical and technical suggestions for the evaluation of ecological environment risks and effective applications of graphene.

作为最具研究意义和应用价值的纳米材料之一，石墨烯在环境中的化学行为转变能显著影响其迁移、归宿及毒性，对其生态环境风险评估及应用至关重要，然而当前石墨烯在水体中化学行为转变的研究极为匮乏。基于此，项目首先在环境因子的动态作用下，采用高分辨透射电镜、Gaussian软件包及多孔介质微柱等手段，从自组装行为、复合体生成、团聚/沉降及迁移动力学的角度，揭示石墨烯在水体中的化学行为转变规律；进一步运用核磁共振、X射线电子能谱与分子模拟等技术，阐明伴随石墨烯化学行为转变的氧化/矿化产物、位点及其演变过程；最后结合密度泛函及扩展DLVO等理论从微观结构演变、电子传输和能量转化的角度，阐明石墨烯发生化学行为转变的微观机理。该研究将为正确认识石墨烯环境归趋提供新思路，并为科学评价石墨烯的生态环境风险与合理利用提供理论及技术支撑。

石墨烯类纳米材料（主要包括石墨烯和氧化石墨烯）是当前最有研究意义和应用价值的纳米材料之一。石墨烯的化学行为转化决定了它的归宿、转运和毒性，对石墨烯的生态环境风险评估和应用至关重要。为实现石墨烯生态环境风险的科学评估和有效利用，迫切需要开展石墨烯在水环境中的化学行为转化研究。针对这个问题，课题开展了石墨烯在水环境中的化学行为转化及其微观机理研究。首先在光照、腐植酸和生物分泌物的变动作用下，课题通过分析石墨烯进入水体后发生纳米形貌、微观结构，水力学直径、团聚动力学等变化，以及腐植酸和生物分泌物与石墨烯的在光照下发生的电子传输、能量转化及形成复合体的形式，阐明了上述环境因子对石墨烯在水体中发生的环境转化及其机理；进一步利用电镜、光谱、能谱等技术分析了石墨烯与环境中共存的污染物（抗生素、砷等）的相互作用，揭示石墨烯与这些污染物形成的复合体及其相互作用的机理；最后为强调石墨烯环境转化的意义，分析了石墨烯环境转化对环境生物（小球藻、斑马鱼、小麦、水稻等）的生物毒性效应。课题的研究结果为科学评价石墨烯的生态健康风险及其合理利用提供理论和技术支持。