可见光响应温控TiO2光催化剂的合成及对水中多硝基酚类持久性污染物降解研究

基于β-环糊精(β-CD)的分子包络识别作用和N-异丙基丙烯酰胺(NIPAm)的温敏特性，提出设计、合成一类新型与有机相良好相容且具有温控溶解功能的可见光响应TiO2/MWCNTs光催化剂的研究思想，以解决目前单一TiO2光 催化剂存在的局限与不足。通过考察这类PNIPAm/β-CD功能化TiO2光催化剂在溶液中的溶解分散行为，筛选出适合的具有良好温控溶解性能的TiO2光催化材料。在此基础上，拟将2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚(DNBP)作为目标污染物分子，以功能性TiO2光催化剂在可见光下催化降解DNBP反应为探针反应，评价这类功能性TiO2光催化剂催化降解持久性有机污染物反应过程中吸附能力、催化活性、稳定性、分离回收与循环使用性能，获取催化剂分子结构与性能关系的规律性认识，为功能性TiO2光催化剂的研究开发提供新的方法和途径，实现"吸附-反应-分离"一体化的环境友好光催化反应过程。

设计、合成在水溶液中易于分离回收且与有机污染物具有良好相容性和吸附能力的可见光响应TiO2光催化材料是实现TiO2光催化技术进一步发展和工业化应用的关键科学问题。本项目基于β-环糊精(β-CD)的分子包络识别作用和N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)的温敏特性，提出了将β-CD包络识别单元、NIPAM温控溶解单元和可见光响应TiO2光催化单元有机结合，设计合成一类新型“可见光响应温控TiO2”的概念和研究思想。通过掺杂和敏化，合成了可见光响应多壁碳纳米管(MWCNTs)/TiO2、SiO2气凝胶/TiO2以及聚邻苯二胺(PoPD)/TiO2复合光催化剂。在此基础上，以紫外光和无皂乳液聚合两种不同方法，合成出可见光响应温控复合TiO2光催化剂。可逆温敏实验研究表明，复合光催化剂具有优异的可逆温敏“开-关”特性。低温时，光催化剂在水中的溶胀为non-Fickian扩散；高温时，光催化剂在水中的溶胀过程为Fickian扩散。吸附实验显示，可见光响应温控复合TiO2光催化剂对DNBP的最大吸附量较之MWCNTs/TiO2显著提高。在可见光下，温控复合TiO2光催化剂可以有效降解水相中的多硝基酚类污染物。可见光响应温控TiO2复合催化剂具有良好的化学稳定性、方便的回收性、优异的循环利用性和广泛的适用性。