超分子模板方法设计与合成微-介孔多级孔道金属-有机骨架材料及其催化反应动力学研究

本项目拟设计与选择具有不同结构特征的多官能团有机配体，选取不同的金属离子，并利用不同表面活性剂等聚集体作为超分子模板，设计与合成具有多级孔道特征的微-介孔金属-有机骨架材料，探索这类多级孔道结构的金属-有机骨架材料的新型超分子模板合成方法；利用动力学方法研究这类多级孔道结构金属-有机骨架材料的选择性催化性能，并尝试利用晶体工程和孔道工程对这类材料的微孔和介孔结构进行调控与优化设计，考察催化选择性与催化活性与多级孔道结构金属-有机骨架材料结构之间的构效关系。

利用超分子模板方法，设计与合成了具有微-介孔、介孔-介孔、介孔-大孔MIL-101(Cr)、Cu-BTC和MIL-100(Fe)等四个系列具有多级孔道结构特征金属-有机骨架材料，较系统地研究了不同类型表面活性剂模板分子（阳离子表面活性剂、阴离子表面活性剂、嵌段共聚物等）及助模板剂分子在超分子模板制备多级孔道MOF材料的作用及机理,初步实现了多级孔道金属-有机骨架材料介孔的系统调控；较系统研究其孔性质（孔洞的形状与尺寸，孔径的分布，材料的孔隙率等）、骨架材料的热稳定性和化学稳定性，研究了其对客体分子的选择性吸附性质、低压和高压储氢性能、快速吸附动力学和催化动力学。通过后合成等方法，通过在MOF孔壁引入巯基、氨基和烷基等功能基团，对所制备金属-有机骨架材料进行特定功能化设计，并将其应用于CO2的分离与捕集、重金属离子去除、油水分离以及传感；对金属-有机骨架材料进行磁功能化，使纳米孔洞金属-有机骨架这类新型的多孔材料具备磁分离性能，拓展了金属-有机骨架材料的应用范围。三年间以第一作者和通讯作者在Small、J. Mater. Chem.、Chem. Commun.等SCI、EI和CSCI公开发表研究论文22篇，其中在JCR一区期刊发表论文10篇，在JCR二区期刊发表论文6篇；2篇论文分别入选Top 10 Most-Read Articles（排名第一）和Top 25 Most Downloaded Articles（90 days）（排名18）；2篇论文分别被Chem. Commun.和J. Mater. Chem. A选为封面文章；三年间申请中国发明专利6项，其中4项正在实审中。