共掺杂TiO2基材料缺陷特征及其介电性能研究

Materials with colossal dielectric permittivity (CP) are in the focus of interest for the development of miniaturization and integration of electronic components. This project will reveal the relationship between the dielectric behavior of AxByTi1-x-yO2 (A = Al, In, Ga; B = Nb, Ta, Sb) and their composition, defect microstructure and preparation process, based on those findings, to explore the mechanism of polarization in such CP materials. We would catch the laws between CP performance and defect microstructure through studying the effects of equimolar and/or non-equimolar trivalent (A) and pentavalent (B) ions co-doping, comparatively finding the difference of process, defect microstructure and dielectric variation among those materials. In particular, we intend to find an effective way to adjust and optimize the defect microstructure and improve the dielectric response of these materials, especially with the low dielectric loss aspect. In the view of theoretical research, we may enrich the dielectric theory and make a positive contribution for development of other CP materials and devices. From perspective of application, we will summarize the dielectric response, composition, applied electric fields and their interrelationship in such CP materials, which may be great use to optimize the technical route and/or process and guarantee the miniaturization of electronic components.

在电子元件微型化和集成化的应用背景下，巨介电常数材料受到广泛关注。本项目将研究AxByTi1-x-yO2(A=Al,In,Ga;B=Nb,Ta,Sb)材料巨介电性能与成分、微观缺陷结构、制备工艺间的关系，以此为突破口，探索该类巨介电材料的极化机理。通过研究等摩尔和非等摩尔三价(A)和五价(B)离子共掺杂及制备工艺对AxByTi1-x-yO2材料微观缺陷结构的影响，结合介电性能的变化规律，掌握该类材料巨介电性能与微观缺陷结构间的关系，探索该类材料微观缺陷结构调控与介电性能改善尤其是低介电损耗的有效途径。理论研究方面，通过对该类材料巨介电性能进行深入研究，为丰富电介质理论做出积极贡献，对其它巨介电材料及器件的研究与发展提供一定的理论依据。在应用方面，本项目将归纳该类材料巨介电性能与成分工艺及施加电场的依赖关系，探索优化巨介电性能的技术路线及工艺方法，为电子元件微型化的研发提供材料保证。

现代电子元件微型化与集成化要求不断提高，使得巨介电材料的探索成为国内外新材料研究领域的热点。巨介电材料以极高的介电常数展示了其优异的介电和能量存储特性，可开发小尺寸、大容量电容器及其高能量存储器件，在电动汽车、移动电子产品、航空航天及军事领域有着诱人的应用前景。已有的高介电常数材料在介电常数方面可以达到器件小型化的需求，然而其相应的低温度稳定性、低耐压特性、和高介电损耗却阻碍了器件的开发应用。针对实际应用需求，项目着眼于 AxByTi1-x-yO2材料的微观缺陷结构敏感性、介电弛豫及其巨介电效应。1）不同的烧结方式制备不同微观缺陷材料结构巨介电材料，对比研究巨介电材料的介电和导电性能，掌握了该材料巨介电效应与微观缺陷结构间的内在关系，揭示该材料体系巨介电效应的结构根源及物理本质；2）系统研究了不同A/B 位离子掺对材料微观缺陷结构特征的影响规律，选用10%ZrO2的氧化锆和90% TiO2做为掺杂主体，然后采用新的共掺杂组合(Nb+Ga)组合，表征了共掺杂元素对于体系介电特性；3）在共掺杂元素对该体系性能的影响的基础上，选用合适的(Nb+Ga)共掺杂比例，研究掺杂主体对材料特性的影响，确定97%的TiO2主体后，改变ZrO2掺杂量以此来改变掺杂主体的用量，研究主体改变对该体系介电特性影响。4）采用工业化的流延方法制备了（Sb5+，Nb5+）和（Sm3+，Y3+）共掺杂Ti0.9Zr0.1O2多层陶瓷器件，测试表明制备的多层陶瓷的质量高，无气孔，无分层，无烧结裂纹和内部电极均匀，从应用的角度，研究了偏置电场对电介质介电响应影响，该器件突破共掺杂的介电材料的工业应用。5）研究影响巨介电效应各因素的协调与控制，探索该类材料结构调控与改善介电性能尤其是低损耗化的有效途径，与企业的横向合作将材料产业化落地。本项目研究为该类巨介电常数陶瓷的实用化奠定基础，丰富了电介质理论尤其是介电弛豫理论做出积极贡献，同时对其它巨介电常数材料的研究产生巨大的推动作用。