多轴差分吸收光谱仪测量大气污染气体和气溶胶柱浓度及垂直分布的反演算法及其应用研究

中国科学院大气物理研究所和比利时高层大气物理研究所进行了多年合作，开展大气污染监测及模拟研究。该合作的一项重要内容是2010年比利时方面提供了一台具有国际先进水平的多轴差分吸收光谱仪（MAX-DOAS）, 安置在中国科学院香河大气综合观测试验站内，开展大气污染的监测试验研究，已经获得了近一年的紫外和可见光高分辨率的光谱资料。本课题拟创新建立一个从MAX-DOAS测量光谱同时反演大气污染气体NO2，SO2和VOC对流层柱总量和大气气溶胶光学厚度以及它们的垂直分布的算法，同时开展现有大气污染气体卫星遥感的地基验证研究，期望研制出适合我国华北地区污染状况比较严重的MAX-DOAS测量反演大气污染气体和大气气溶胶浓度的有效算法，为我国MAX-DOAS测量大气污染气体和大气气溶胶浓度技术的推广应用提供科学基础，为我国正在部署发展的空气质量监测卫星提前建

项目计划是通过与比利时科学家的密切合作，在河北省香河县中国科学院香河大气综合观测试验站内开展多轴差分吸收光谱仪反演大气污染气体NO2，SO2和VOCs对流层总量和气溶胶含量的监测试验研究，改进现有反演算法，探索低层大气污染气体垂直分布的反演方法，同时开展现有大气污染气体卫星遥感的地基验证研究，通过较长时期的观测，获得华北地区大气污染气体的变化趋势与特征。项目基于设定的观测站开展了多年的太阳紫外辐射光谱观测，同时开展了配套的大气气溶胶光学特性和辐射特性观测，组织了国内第一个多台不同型号的MAXDOAS测量大气污染成分的对比观测，取得了丰富的研究成果。建立了利用多轴差分吸收光谱仪观测NO2、SO2的柱总量及垂直分布和气溶胶光学特性的比较有效的最优估计反演算法；反演获得了近10年的华北地区香河站的NO2、SO2以及气溶胶的柱含量及垂直分布产品数据，揭示了华北地区香河站的SO2、NO2柱浓度的冬高夏低的季节变化特征及其与源排放特征和天气背景的关系；试验反演了北京和香河地区的HONO浓度，获得了其年际变化特征发现HONO近地面浓度的季节变化深秋和冬季很大，而夏季浓度很低，HONO和NO2的季节变化具有很高的相关性，NO2向HONO的转化是很重要的过程；通过国内多台MAXDOAS仪器的比对试验，评估了参加卫星气体观测地基遥感验证的MAXDOAS性能，评估结果表明经过适当订正以后，三台参试仪器能够获得较一致的NO2柱总量反演结果，这为我国未来大气成分观测卫星的产品质量检验提供了重要支撑；利用星载臭氧监测仪长达10年的观测资料分析研究了中国区域的对流层NO2的时空变化特征，研究结果表明，中国区域出现5个高值区，分别是京津唐地区、河北南部和河南北部地区、济南地区、长三角地区、珠三角地区，平均浓度大于20×10^15molec cm^-2，特别是华北平原NO2浓度高，污染范围扩展较快。珠三角地区NO2浓度从2007年以后一直处于下降趋势。整个中国区域NO2浓度季节变化显著，呈现夏季低冬季高的季节变化特征。项目与具有重要国际影响的比利时高层大气研究所以及国内安光所等科研机构密切合作，共同推动了MAXDOAS仪器反演更多重要大气成分的应用，促进了MAXDOAS光谱观测反演技术在中国的广泛应用，培养了多名具有国际眼界的博士研究生。受基金项目资助，发表了13篇科学论文。