利用被动差分吸收光谱仪观测的Ring效应研究气溶胶光学特性

Aerosol plays an important role in atmosphere radiation and climate change research, and its optical property is a precondition for the estimation of the forcing of aerosol on radiation. Passive Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) has recently become a new remote sensing technology in the determination of concentration and profile of trace gas and aerosol, including aerosol optical depth and extinction coefficient vertical distribution. However it is still hard to retrieve some aerosol optical properties which have important effect on the radiation calculation, as phase function and single-scattering albedo. .In this project, observation of the Ring effect by passive DOAS is used to determine the aerosol optical properties. The Ring effect is caused by rotational Raman scattering in the atmosphere, and depends on the photon transmission path and the scattering processes. Combining the measurements and the radiative transfer simulations, the sensitivity study of the Ring effect on aerosol optical properties under different atmospheric conditions and observation geometry is carried out. The measurement method is studied to obtain aerosol optical properties by using the Ring effect. These are used to determine the aerosol optical properties (optical depth, phase function, single scattering albedo, etc.) by the passive DOAS observations. This project offers more accurate data for estimating the aerosol radiative forcing effect, and input parameters for the atmospheric chemistry model.

气溶胶在大气辐射和气候变化研究中占有重要地位，其中气溶胶光学特性的确定是准确估算其辐射强迫的前提条件。地基被动差分吸收光谱（DOAS）技术是近年来发展起来的可以同时探测痕量气体和气溶胶柱浓度及廓线的技术，如光学厚度和垂直分布。然而对于其它如相函数、单次散射反照率等对辐射计算有重要影响的光学参数尚难以确定。本研究利用地基被动DOAS观测的Ring效应开展气溶胶光学特性的测量研究，Ring效应是由大气中的旋转拉曼散射引起，依赖于光子传输路径和散射过程。通过观测与辐射传输模型相结合，分析Ring效应在不同大气条件以及观测姿态下对气溶胶光学参数的敏感性关系，确定各气溶胶光学参数的最佳测量方法，结合辐射模型和迭代优化算法，使通过地基被动DOAS观测可以获得更多的气溶胶光学参数（光学厚度、相函数、单次散射反照率）。为估算气溶胶辐射强迫效应提供更准确的数据依据，同时为大气化学模型提供更准确的输入参数。

气溶胶在大气辐射和气候变化研究中占有重要地位，其气溶胶光学特性的确定是准确估算其辐射强迫的前提条件。而气溶胶光学特性参数的定量准确测量一直是气溶胶探测技术中的关键问题。地基差分吸收光谱技术是近些年发展起来的可以同时探测痕量气体和气溶胶柱浓度及廓线的技术，然而对于其它如非对称因子、单次散射反照率等对辐射计算有重要影响的光学参数尚难以确定。. 本项目利用地基被动DOAS观测的Ring效应（RSP）开展了气溶胶光学特性的测量研究。突破了Ring效应的模型仿真技术，通过球形蒙特卡洛大气辐射传输模型 McArtim模拟大气中转动拉曼散射概率建立Ring效应的模拟方法，克服了Ring效应准确模拟和计算耗时的问题；研究了Ring效应的光谱反演方法，通过卷积和多项式拟合解决了Ring效应标准截面计算的难点，实现了Ring效应的测量，并与模拟结果对比，验证了Ring效应反演气溶胶光学特性参数的可行性；基于模型开展了不同大气条件以及观测姿态下RSP的仿真研究，揭示了Ring效应与气溶胶光学参数的敏感关系；构建了适用于Ring效应观测的二维MAX-DOAS系统，通过俯仰角与平纬圈观测模式同时测量气溶胶垂直分布和光学参数；建立了基于Ring效应的气溶胶光学参数反演算法，重点突破了基于参数化查算表和多次循环迭代的反演技术，并在合肥开展外场观测实验，实现了气溶胶的光学厚度、边界层高度、垂直分布及非对称因子等的反演，与CE318、激光雷达等观测结果比对，在观测时间内高、低两种气溶胶状态下对比结果具有较好的一致性。. 本项目实现了基于Ring 效应的气溶胶光学特性多参数测量，通过MAX-DOAS观测可以同时获得痕量气体和气溶胶光学参数，为大气气溶胶光学参数探测提供新方法、新技术，拓展了被动DOAS在大气探测方面的应用。本研究将为准确估算气溶胶的辐射强迫提供更多的气溶胶光学特性数据和时空分布，不仅从科学上增强人们对气溶胶光学特性更深入的认知，而且也从实践上为模式提供更准确的气溶胶参数输入。