基于移动式多轴差分吸收光谱技术的NO2、HCHO三维浓度分布探测方法研究

NO2 and HCHO are important precursors for regional air pollution complex with significant spatial and temporal variations. The big uncertainties are occurred on the research of atmospheric oxidizing capacity, emission inventory and forecast due to the lack of three-dimensional distributions data with high temporal-spatial resolution. For the requirements of the detection of three-dimensional distributions with rapid and high temporal-spatial resolution method, the studies on three-dimensional distributions of NO2 and HCHO with mobile MAX-DOAS will be carried out in this project. The rapid retrieval model based on multi-dimensional look-up table and stable inversion method combination with ensemble retrieval and two steps iteration are proposed. The two step temperature correction and analysis of algorithm robustness are performed. As a result, the rapid, stable and high precision retrieval method of vertical distribution of trace gas based on mobile platform is established. A mobile MAX-DOAS system realizing elevation and azimuth angles is designed according to the requirements of the algorithm, which satisfied the scattered spectra acquisition exactly under different angles. The field campaign is performed. And the three-dimensional distributions of NO2 and HCHO are detected in combination with the horizontal distribution. Finally, the comparison of the three-dimensional data with other data is performed to evaluate the detection method. The research results will not only provide basic scientific data for regional air pollution complex, but also can be applied to the study on the regional distribution and transport, especially for the transport height.

NO2和HCHO是区域大气复合污染的重要前体物，具有显著的时空变化特征，由于高时空分辨三维浓度数据的缺乏，在大气氧化性、清单估算和预测预警等研究上产生较大不确定性。针对快速、高时空分辨的三维浓度分布探测需求，本项目拟采用移动式多轴差分吸收光谱技术开展NO2和HCHO的三维浓度分布探测方法研究。提出基于参数化查算表方法的快速反演模式以及基于代价函数的多次循环迭代和集成反演的稳定反演算法，同时开展温度效应修正和算法的性能评估研究，建立移动平台上快速、稳定、高精度的垂直分布反演算法。根据廓线探测对多角度扫描的要求，改进系统设计，突破移动平台上多角度的精准、连续动态控制，满足准确角度下的测量光谱获取。开展观测实验，结合水平分布特征，实现NO2和HCHO三维浓度分布探测并与多源数据比对、验证。项目研究成果为区域复合污染研究提供科学数据，也可应用于污染分布及传输，特别是揭示污染传输路径高度等特征研究。

NO2和HCHO是区域复合污染的重要前体物，是评估光化学反应过程以及自由基预算的重要因子，在大气氧化性和大气重污染的研究中发挥着重要作用。受污染排放、气候条件、痕量气体的属性特征等影响，NO2和HCHO具有显著的时空变化特征。但目前由于研究手段的局限，缺乏高时空分辨率的NO2和HCHO三维浓度数据，对大气氧化性、清单估算和预测预警等研究产生较大不确定性。. 本项目针对快速、高时空分辨的三维浓度分布探测需求，基于移动式多轴差分吸收光谱技术开展NO2和HCHO的三维浓度探测方法研究。采用McArtim大气辐射传输模型，通过O4 DAMF、NO2/HCHO DAMF对辐射传输模型参数的敏感性分析确定了模型设置中的地表反照率、气溶胶单次散射反照率和非对称因子等参数值。结合中国高气溶胶和大气复合污染特征，明确了参数化查算表方法的快速反演方案。并基于不同气溶胶状况，不同观测姿态和不同边界层条件下NO2/HCHO垂直分布的灵敏度函数研究，确定了边界层高度L、形状因子S和垂直总量V三个反演参数。研究提出了基于代价函数的多次循环迭代和集成反演的稳定反演算法，建立了NO2/HCHO多维查算表，并结合温度效应的两步修正和算法的鲁棒性评估进一步提高了反演算法的精度，最终建立了移动平台上快速、稳定、高精度的垂直分布反演算法。优化改进了移动式差分吸收光谱系统，重点优化了俯仰角控制系统，开发了动态互反馈程序，最终突破移动平台上多角度的精准、连续动态控制，满足准确角度下的测量光谱获取。在北京、合肥开展了外场观测实验，实现NO2和HCHO浓度分布探测，并与卫星、模型等多源数据比对、验证，具有较好的一致性。项目研究成果为区域复合污染研究提供科学数据，也应用于污染分布及传输，特别是揭示污染传输路径高度等特征研究。