高耐磨自修复聚酰亚胺/石墨烯纳米复合材料的设计和摩擦行为研究

现代国防、民用工业的许多领域需要大量低成本、高强、高耐磨的聚合物基复合材料。本项目针对目前多数增强材料与聚合物基体存在分散不均匀、相容性差及其制备工艺复杂、周期长、成本高等问题，提出采用原位反应复合技术制备低成本、高性能的聚酰亚胺/石墨烯基纳米复合材料的新方法。该方法通过酰化反应在石墨烯表面共价接枝具有可控聚合反应功能的酰氯或异氰酸根基团，经酯化反应与前驱体聚酰亚胺树脂的单体发生原位聚合，实现石墨烯在树脂基体中的均匀分散和相容。通过本项目的研究，认识和揭示石墨烯在树脂中的分散状态和相容情况对复合材料微观结构变化的影响规律，探究复合材料在不同工况下的摩擦磨损行为，建立复合材料组成、微观结构与磨损表面的形貌特征和磨损的物理、化学过程的关系，为我国石墨资源的高值利用、石墨烯在高分子材料中的广泛应用以及高性能、低成本聚合物/石墨烯基纳米复合材料的制备技术发展和应用奠定基础。

随着航空、航天、信息等高技术以及海洋开发和先进制造技术等工业的迅速发展, 对具有高性能的聚合物基纳米润滑材料亦提出了越来越迫切的需求。本项目针对目前多数增强材料与聚合物基体存在分散不均匀、相容性差及其制备工艺复杂、周期长、成本高等问题，提出采用原位聚合法制备聚酰亚胺/石墨烯纳米复合材料的新方法，同时考察不同形态的碳纳米材料对聚酰亚胺纳米复合材料的热稳定性、力学及其摩擦学性能的影响。利用原位复合技术在氧化石墨烯表面原位沉积纳米氧化铁，这些一维纳米氧化铁在石墨烯表面的均匀沉积不仅抑制了石墨烯表面的二次团聚，而且在摩擦过程中，复合材料中的氧化石墨烯由于其片状结构优先在摩擦界面成膜，而氧化石墨烯表面的氧化铁纳米棒在摩擦界面上可以起到微观轴承的作用，使摩擦方式由滑动变为滚动，降低摩擦对偶的摩擦磨损。为了提高了氧化石墨烯在PEEK中的分散性和界面结合性，我们通过α-氨丙基三甲氧基硅烷对氧化石墨烯硅烷化，从而提高氧化石墨烯与聚合物分子间的相互作用（包括机械互锁和化学键合），并制备了聚醚醚酮／硅烷化氧化石墨烯纳米复合材料，研究发现这种纳米复合材料在不同载荷和速率下均具有优异的减摩抗磨性能。为了改善聚酰亚胺的力学、热稳定性及摩擦学性能，我们对比考察了不同形态的碳纳米材料（石墨烯、碳纳米管和碳球）对聚酰亚胺综合性能的影响。结果表明三种碳纳米材料的加入均能够提高复合材料的拉伸强度和拉伸模量，同时能有效改善PI复合材料的热稳定性能。由于三种碳基材料都具有自润滑性，所以它们的加入能够有效的提高复合材料在干滑动下的摩擦学性能。与碳纳米管和碳球相比，片状结构的石墨烯增强的PI复合材料在海水条件下的抗磨减摩效果更佳。这是由于片状结构的石墨烯加入到聚酰亚胺基体后，由于石墨烯的阻隔作用，阻碍海水或者离子对聚合物基体的渗透和腐蚀，从而提高了聚酰亚胺复合材料在海水中的摩擦磨损性能。此项目的实验数据及摩擦机理的探讨为碳基/聚合物复合材料的摩擦学应用提供指导。