智能印迹聚合物对铀的温度转变吸附行为、机理研究

随着核电的发展，铀资源的短缺和含铀废水的危害日益凸显。因此，无论是从资源回收利用或是环境保护的角度，以经济、环境友好的方式从水中吸附铀都具有重要的科学意义和现实意义。本项目旨在以聚异丙基丙烯酰胺为温度响应组分,以壳聚糖为吸附功能组分,采用互穿网络（IPN）与离子印迹（IIP）相结合的方法，制备对水中的铀具有温度转变（TS）控制吸附/解吸功能的智能聚合物，实现对铀的绿色解吸，研究其各组分比例、交联剂种类及用量、聚合条件、合成方法以及微观结构等对聚合物的铀吸附行为的影响。通过FT-IR，SEM，EDS，XPS，形态分析等手段，结合吸附等温线拟合，吸附热力学试验和吸附动力学试验，研究智能聚合物在不同温度范围内的微观结构变化与吸附行为之间的关系，阐明其对铀的温度转变吸附/解吸机理，为温度响应智能聚合物作为一种新型的铀吸附材料提供理论基础和科学依据。

以经济、环境友好地方式从水中吸附铀具有重要的科学和现实意义。以壳聚糖（Chitosan，简称CS）为吸附功能组分，以N-异丙基丙烯酰胺（N-Isopropyl acrylamide，简称NIPAAm）为温度响应组分，采用互穿网络技术（IPN）、大孔技术、离子印迹技术（IIT）等方法方法，制备对水中的铀具有温度转变控制吸附/解吸功能的温度敏感智能聚合物，实现对铀的绿色解吸，研究了其对铀吸附行为的影响。通过红外光谱分析（FT-IR），扫描电镜（SEM）形态分析等手段，结合吸附等温线拟合，吸附热力学试验和吸附动力学试验。.利用互穿网络技术将CS作为金属离子的接受体引入到温敏响应的聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAAm）水凝胶中，制备了温度敏感聚N-异丙基丙烯酰胺/壳聚糖半互穿网络温敏水凝胶水凝胶（PNIPAAm/CS semi-IPN hydrogels）。测试了不同温度和pH值下semi-IPN水凝胶的溶胀性能。用制备的水凝胶研究了不同条件下对铀的吸附性能。动力学研究证明一级动力学模型比二级动力学模型更易拟合实验数据。为讨论在温度高于和低于最低临界共溶温度（LCST）半互穿网络水凝胶对铀的吸附机理，朗缪尔和弗伦德里希吸附模型被用于描述在293 K和323 K下的凝胶对铀的吸附等温线。在不同温度下的吸附结果表明PNIPAAm/CS水凝胶在低温下吸附UO22+离子。ΔH和ΔS的负值说明半互穿网络PNIPAAm/CS水凝胶对铀的吸附是自发放热的过程，并且温度升高自由能ΔG的值也升高说明吸附过程更易在低温下进行。.为了提高PNIPAAm/CS半互穿网络温敏水凝胶对铀的吸附作用，利用制孔的原理，制备了大孔PNIPAAm/CS semi-IPN凝胶。用扫描电镜和红外光谱法对凝胶进行了表征。研究了该水凝胶的溶胀性、温敏性。研究了在不同温度、时间下大孔凝胶对铀的吸附性能。将该大孔凝胶对铀溶液进行吸附，结果显示：PNIPAAm/CS semi-IPN水凝胶对铀的吸附效果明显增大，在303 K下，吸附时间为2 h时达到吸附平衡，对铀的吸附量为112 mg/g。同时，测定了温度变化对铀吸附的影响，结果表明，在LCST左右，有最大吸附量, 当温度升高，该凝胶的吸附性能下降。