水热炭基纳米材料对铀尾矿放射性核素污染的修复机理研究

Radionuclides caused by uranium mining and metallurgy are the main sources of radioactive contamination, which may bring about a serious environmental threat for the surrounding soils of uranium tailings. The project focuses on studying adsorption of contaminated radionuclides include uranium and thorium on nanomaterials, understanding the remediation mechanism of nanomaterials used for radionuclides contaminated soils and discussing its feasibility, in order to propose a new way of remediation for radionuclides contaminated soils. The project aims at understanding the interfacial interaction mechanism between nanomaterials and radionuclides and investigating the adsorption capacity of nanomaterials used for radionuclides under the contaminated environment by the means of developing the low-cost method to prepare mass hydrothermal carbon-based materials, studying the effect of nanomaterials on the migration and diffusion properties of radionuclides which exist in the contaminated soils of uranium tailings through the method of batch technique and column, discussing the feasibility of situ remediation for radionuclides contaminated soils with nanomaterials and understanding the remediation mechanism of nanomaterials used for radionuclides contaminated soils. The project will benefit for finding new ways or getting the new materials used for remediation for radionuclides contaminated soils and providing the theoretical and experimental basis for the application of remediation for radionuclides contaminated environment.

铀矿冶产生的放射性核素是核燃料循环过程中放射性污染的主要来源,对铀尾矿周边土壤带来了严重环境威胁。本项目针对铀矿冶过程中主要污染放射性核素铀、钍等，研究纳米材料对放射性核素的吸附特性，揭示纳米材料修复放射性核素污染土壤的机理，探讨可行性，为放射性核素污染土壤的修复治理提出新的方法。本项目通过发展低成本、宏量制备水热炭基纳米材料的方法，研究纳米材料与放射性核素在污染环境条件下的界面相互作用机理；考察纳米材料在污染环境条件下对放射性核素的吸附性能；采用实验室静态和动态试验的方法研究纳米材料对铀尾矿污染区域土壤中污染放射性核素的迁移、扩散性能的影响，探讨将纳米材料应用于原位修复放射性核素污染土壤的可行性，揭示纳米材料修复放射性核素污染土壤的机理。本项目的研究将有利于获取放射性核素污染土壤的修复的新材料，提出新的方法，为纳米材料应用于放射性污染环境修复奠定理论和实验基础。

水热碳微球具有合成条件温和，方法简单，原料廉价易得，物理化学性质稳定和亲水性好等特点，是一种极具吸引力的多用途基体材料。但是由于其表面官能团较少且对铀的选择性较低，限制了其在放射性核素分离方面的应用。本项目以在水热碳微球合成过程中添加少量乙烯基单体作为功能化试剂，分别制备出偕胺肟化水热碳微球（HTC-AO），酰胺化水热碳微球（HTC-AM）和磷酸化水热碳微球（HTC-PO4），极大地提高了水热碳微球对铀(VI)的吸附容量和选择性，丰富了铀吸附材料的研究领域。通过SEM对水热碳微球的形貌进行了表征，使用FT-IR和XPS考察了其表面官能团的种类。对影响铀吸附的几个因素如溶液pH值、铀初始浓度、接触时间和温度等因素进行了研究，讨论了吸附等温线，吸附动力学和热力学特性，对材料的选择性和重复使用性也进行了详细的研究。. 以可溶性淀粉为碳源，丙烯腈为功能单体，通过水热法制备偕胺肟水热碳微球HTC-AO。HTC-AO保留了原始碳微球的完美球形外貌，对铀的吸附符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型，理论单层饱和吸附量可达724.6 mg/g，吸附是吸热和自发的过程。在多种金属离子存在时，HTC-AO对铀表现出很高的选择性，选择率可达52.2%。当使用1.0 mol/L HCl溶液做为洗脱液时，洗脱率可达93.5%，并且经过4次洗脱，HTC-AO对铀仍有很高的吸附量。. 以葡萄糖和丙烯酰胺为原料，通过一步水热法制备出酰胺化水热碳微球HTC-AM，HTC-AM呈现出良好的球形外貌，对铀的吸附符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型，对铀的理论单层饱和吸附量为262.5 mg/g，热力学研究结果显示，吸附过程为吸热和自发过程。选择性实验结果表明，HTC-AM对铀具有较高的选择性，选择率最高为35.3%。洗脱和重复使用性实验结果表明，使用1.0 mol/L HNO3溶液做为洗脱液时，洗脱率达到96.4%，经过多次洗脱，HTC-AM对铀的吸附量并没有明显降低。. 以乙二醛作为碳源，在水热碳化过程中通过添加少量乙烯基磷酸作为功能化试剂，制备出磷酸化水热碳微球HTC-PO4，在制备过程中HTC-PO4的球形外貌没有受到破坏，HTC-PO4对铀(VI)的吸附可以很好地用Langmuir等温模型和准二级动力学模型描述，理论单层饱和吸附量。