二维III-VI金属硫族化合物材料范德华异质结的能带结构和光电性质调控研究

The two-dimensional (2D) III-VI metal chalcogenides (InS、InSe、GaS and GaSe) are attaching increasing attention due to their high electron mobility and wide spectrum response, and they can be expected as the key material for next-generation nano-electronic and optoelectronic devices. However, the characteristics of indirect band structures and low hole mobility will hinder the performance of optoelectronic devices. Therefore, it is very necessary to tune the band structures and optical properties of 2D III-VI metal chalcogenides materials. Based on first-principles methods and non-equilibrium Green’s function theory, we will firstly construct different types of van der Waals heterostructures of III-VI metal chalcogenides nanosheets and their Janus structures, and systematically investigate the stability, band structures, exciton states, hole mobility, optical and electron transport properties. Then we will discuss the influences of interface engineering (interlayer coupling, inserting layer, stacking configurations and twist angle), electric field, strain and doping on the band structures and photoelectric properties. Through these theoretical studies, we will understand the related physical mechanism about the band structures and optoelectronic properties of 2D III-VI metal chalcogenides materials-based van der Waals heterostructures. We also expect the obtained results can provide the theoretical guidance for relevant experiments and their potential applications in optoelectronic devices.

二维III-VI金属硫族化合物InS、InSe、GaS和GaSe材料具有电子迁移率高和响应光谱宽等优点，有望成为新一代纳米电子和光电子器件的关键材料，但也存在间接能带结构和低空穴迁移率等缺点。因此，开展对二维III-VI金属硫族化合物材料能带结构和光电性质的调控研究将对相关物理机理理解和光电器件应用具有重要意义。本项目拟采用基于密度泛函理论的第一性原理方法与非平衡格林函数方法相结合，设计不同类型的稳定二维III-VI金属硫族化合物纳米片及其Janus结构材料的范德华异质结，系统研究其能带结构、激子态、载流子迁移率、光学性质和电子输运等特性，探讨层间耦合、插层、堆垛和扭转角度等界面工程及电场和掺杂等方式对其能带结构和光电性质的影响。期望通过该研究，能理解二维III-VI金属硫族化合物范德华异质结能带结构和光电性质的物理机理，发现调控规律，为进一步开展相关实验研究及光电器件应用提供理论指导。

二维III-VI金属硫族化合物InS、InSe、GaS和GaSe材料由于具有电子迁移率高和响应光谱宽等优点，在微纳电子和光学器件领域具有重要应用前景。针对该类型二维半导体材料间接能带结构和低空穴迁移率的缺点，理论设计了该体系少层纳米片及其Janus结构，并与其它具有高迁移率和优异光电性能的二维半导体材料结合构筑不同类型的范德华异质结。采用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法研究了二维III-VI金属硫族化合物纳米片及其Janus结构材料体系范德华异质结的能带结构、输运性质、光学特性及调控规律，探索了其在电子器件领域的应用前景。主要研究结果如下：1) 通过对type-I PtSe2/InSe和GaS/MoTe2(WTe2)、type-II Janus-In2STe/InSe、type-III C3N/MX (M=Ga, In; X=S, Se, Te)等范德华异质结的研究，发现层间堆垛、层数和电场等因素均能有效调控能带结构、光学性质和电子输运等物理性质，并系统总结了二维半导体范德华异质结的光电性能及应用研究进展；2) 设计了亚5nm单层GaSe和OM2S（M=Ga, In）基场效应晶体管，系统分析了透射谱，局部态密度，开态电流和亚阈值摆幅等，研究显示介电层厚度减小导致亚阈值摆幅下降和开态电流上升，介电常数的增加导致亚阈值摆幅下降；增加underlap(UL)结构后，器件的高性能和低功耗特性明显改善；3) 探索了实现单层InSe p-i-n结光电探测器的可行性，开展了栅极电压、衬底和掺杂浓度对该器件性能影响的研究，发现其在1.4~5eV光子能量内具有宽光谱响应和高光电转换能力，光电流密度和光响应度分别为13.13nA/m和0.022A/W，且栅极电压能够将光电流和光响应度提高近4倍，衬底介电常数的减小则增加了光电流光谱的宽度；4) 理论结合实验研究，设计和制备了二维InSe/GeSe近裂隙型范德华异质结，且实验构筑了基于该体系的新型可编程单边整流器。通过该项目的研究，不仅揭示了二维III-VI金属硫族化合物材料范德华异质结能带结构和光电性质的物理机理及调控规律，而且为进一步制备基于该体系的原型器件提供了重要的理论支撑。