碳化硅表面新型纳米碳材料的可控合成及其电催化特性研究

本项目针对燃料电池电催化剂性能和成本的局限，结合研究组和申请人分别在新型纳米碳材料和燃料电池领域的多年研究基础，拟开展碳化硅(SiC)表面新型纳米碳材料的可控合成及其电催化特性研究：首先通过调控制备气氛组成、温度、加热方式及时间等热力学和动力学因素在SiC表面定向可控生长不同结构的无金属直立纳米碳，得到C/SiC复合结构材料，认识纳米碳生长规律和机理；研究纳米碳结构、形貌和尺寸等对C/SiC材料电子传导率的影响；然后在纳米碳上定向负载金属纳米粒子(铂或过渡金属)或高效掺杂氮(硼)等，研究其电化学特性；在纳米碳材料上创制纳米限域的环境，如碳纳米管腔、金属氧化物界面以及缺陷等，探索替代贵金属的新型电催化材料，研究纳米限域效应对电催化活性和稳定性的影响，拓展纳米限域效应在电催化过程中的应用。本项目力争在电催化剂活性和稳定性方面取得突破，相关研究成果将对燃料电池的进一步发展起到十分重要的推动作用。

近年来，多种新颖结构的纳米碳材料被成功制备，并在电催化反应中表现出了优异的活性和稳定性，引起了研究者的广泛关注。本项目以易成型、机械强度大、导热性能良好的碳化硅(SiC)为基底，在其表面生长纳米碳材料形成SiC@C复合材料，期望综合碳化硅和纳米碳材料各自的优势，强化纳米碳材料的电催化性能。我们首先建立了SiC@C复合材料的可控制备方法：通过CCl4与SiC反应，去除SiC表面部分Si原子，C原子则组装形成一定结构的碳层。该碳层的厚度、形貌、孔结构、表面性质和化学组成等可以通过改变反应温度、时间和反应气氛等来实现调控。尤其在C原子组装过程中引入NH3，可实现在碳层原位掺杂N原子。其次利用优选的SiC@N-C复合材料为载体分别制备了贵金属和非贵金属负载的SiC@C催化剂，应用于质子交换膜燃料电池阴极和阳极，表现了较高的电催化活性和稳定性。