循环中子活化分析结合色质联用研究人体全氟化合物生物指示物

针对倍受关注的新型持久性污染物全氟化合物（PFCs）残留监测、风险评价等重点问题，基于头发、指甲的生理属性、代谢特点与采集优势，利用反应堆能提供稳定高中子通量的性能和循环中子活化分析（CNAA）测量超短寿命核素无可比拟的优越性，在前期研究建立的快速测定复杂基质样品中痕量氟CNAA方法的基础上，结合CNAA总量分析与色质联用种态分析的优势，实现从PFCs总量到种态的全面分析，有效弥补传统色谱定量无法避免的漏检、误检问题，获得常规方法无法企及的、更能客观体现头发、指甲与血液中PFCs残留水平的实验结果，进而通过头发、指甲与血液中PFCs残留总量及其种态的相关性研究，探究利用头发、指甲反映体内PFCs负荷水平和环境中PFCs污染状况的可行性，力求发现一种能快捷评价人体PFCs暴露水平的新途径。该研究有望为新型持久性PFCs污染物风险评价做出重要贡献，并有力推动先核分析技术在交叉学科领域的新应用。

为评价生物指示物监测全氟化合物（PFCs）人体暴露风险和环境污染状况的可行性，应用循环中子活化分析与液质联用相结合的方法，研究了人血清、头发、指甲和典型植物中总氟（TF）、可萃取有机氟（EOF）和PFCs种态残留特征，主要结果如下：.1. 血清、发甲中EOF呈指甲>>头发>>血清的分布。血清中EOF占TF的70~80%，以有机氟为主要存在形式；发甲中EOF约占TF的11~41%，以无机氟为主要存在形式。血清、头发、指甲中可鉴别氟（IF）仅占EOF的1.1~33%，显示67%以上的EOF仍属未知。.2. 血清、发甲中∑PFCs 呈指甲≈头发>> 血清的分布。血清、发甲中PFCs残留主要为中、短链PFCs（C≤10），其中PFOS、全氟辛酸（PFOA）、全氟己烷磺酸（PFHxS）为广东人血清、发甲中主要残留种态，而PFOS、PFOA、全氟壬酸为天津人发甲中主要残留种态。.3.男性血清中PFHxS、PFOS、全氟十一烷酸（PFUdA）、全氟十三烷酸显著高于女性（p<0.01），其原因应与育龄女性月经出血有关；深圳人血清PFOS（p<0.01）、PFOA（p<0.01）、PFUdA（p<0.01）以及人甲PFOS（p<0.05）、PFHxS（p<0.01）显著高于粤乡村。而染烫头发中PFOA高于非染烫头发（p<0.05），与PFOA用于染烫剂有关。.4. 广东人甲中PFHxS、PFOS、PFOA残留显著高于血清（p<0.01），且与血清中PFHxS（ p<0.01）、PFOS （p<0.01）、PFOA （p<0.05）呈正相关；指甲易采集，代谢速率远低于血液，表明指甲是较血清更理想的指示人体PFCs暴露水平的生物指示物。.5. 茶叶及苔藓中氟形态以无机氟为主，EOF为辅，> 99 % 的EOF仍属未知。全氟己酸（PFHxA）为茶叶中特征残留，符合植物的吸收规律；PFOS、PFHxA、PFOA为苔藓中主要残留种态。苔藓较地衣、樟树、马尾松、唐菖蒲、苜蓿、银桦、杜鹃更易富集PFCs，可作为监测环境中PFCs污染状况的生物指示物。.6. CNAA适用于生物样品中超短寿命核素20F的准确定量，样品中Na/F≤8时，可忽略23Na(n, α)20F的干扰；Na/F＞8时，其干扰可按Na-F干扰系数1.2%扣除。