孔道修饰的丝光沸石分子筛催化剂上二甲醚羰基化反应

二甲醚气相羰基化制备乙酸甲酯及其衍生化合物是二甲醚化学的重要反应过程，丝光沸石对该反应具有独特的催化性能，羰基化反应主要发生在丝光沸石的八圆环孔道内，但同时十二圆环孔道内的严重积炭会导致催化体系的快速失活。本项目在前期吡啶修饰丝光沸石催化剂的基础上，选择具有较强吸附能力的有机胺化合物和尺寸适当的硅烷化试剂锚定在十二圆环孔道内，覆盖引起积炭的酸性位，但不影响具有催化活性的八圆环孔道内的酸性。揭示这类孔道酸性和结构精细修饰的化学机理，建立在较小尺度上对分子筛孔道进行精细修饰并保持高温稳定性的有效方法。考察二甲醚羰基化在改性的丝光沸石分子筛上的反应性能，研究二甲醚羰基化在限域的八圆环孔道内的基元反应动力学和机理；考察在较长反应过程中催化剂的酸性和孔道结构的变化规律，分析催化剂失活的原因并优化修饰技术。在提高反应转化率的基础上，有效抑制积炭的生成，提高反应稳定性。

二甲醚羰基化制备乙酸甲酯及其衍生化合物是二甲醚催化转化的重要反应过程。丝光沸石对该反应具有独特的催化性能，羰基化反应主要发生在丝光沸石的八圆环孔道内，但同时十二圆环孔道内的积炭会导致催化体系的快速失活。本项目在前期吡啶修饰丝光沸石催化剂的基础上，通过对分子筛结构的精细控制减少十二圆环孔道内引起积炭的酸性位，但不影响具有催化活性的八圆环孔道内的酸性；合成了易于扩散的纳米尺寸丝光沸石抑制积碳生成,提高催化剂的稳定性；揭示这类孔道酸性和结构精细修饰的化学机理，建立在较小尺度上对分子筛孔道进行精细修饰并保持高温稳定性的有效方法。考察二甲醚羰基化在改性的丝光沸石分子筛上的反应性能，研究二甲醚羰基化在限域的八圆环孔道内的反应机理；考察在较长反应过程中催化剂的酸性和孔道结构的变化规律，分析催化剂失活的原因并优化修饰技术。在提高反应转化率的基础上，有效抑制积炭的生成，提高反应稳定性。