基于两相界面势垒控制的高导电性贵金属/LaNiO3复合薄膜的制备与机理研究

Conductive oxide thin films have a potential application in ferroelectric film devices as an electrode to improve the fatigue performance of ferroelectric films. The current research focuses on the preparation of oxide films with low resistivity. In the proposed work, different noble metal (Au, Ag, Pt)/LaNiO3 composite films are prepared by sol-gel method and effects of interfacial barrier between the constituent phases on the effective conductivity of the composite films are investigated. Effects of metal grain size and shape on interfacial barrier and growth mechanism of the noble metal in LaNiO3 are discussed to explore the mechanism of conductivity improvement in films with the incorporation of noble metals. Meanwhile, microwave heating is introduced in the preparation of composite films and effects of heating selectivity on interfacial microstructure and effective conductivity of the films are discussed. According to these findings, noble metal/LaNiO3 composite films with low resistivity and ideal microstructures are obtained. Then, BiFeO3 films are prepared on these films to investigate the effect of composite film electrode on the microstructural and electrical properties of ferroelectric films. The effective conductivity of composite films will be enhanced based on this work, and besides, the current research acts as a fundamental work for the application of microwave in the synthesis of conductive composite materials. Therefore, the work is of significant importance in both theory and application.

金属氧化物导电薄膜可作为解决铁电薄膜极化疲劳问题的理想电极，当前存在的主要问题是如何制备低电阻率的氧化物薄膜。本研究采用溶胶-凝胶法制备不同贵金属（Au, Ag, Pt）与镍酸镧（LaNiO3）的弥散复合薄膜，分析其中相界势垒对薄膜整体导电性能的影响，研究金属的晶粒形态对界面势垒及薄膜性能的影响，探讨贵金属晶粒在LaNiO3薄膜中的生长机制，揭示金属粒子对复合薄膜性能的影响机制。将微波加热技术引入复合薄膜的制备，探讨微波电场和磁场的"选择性"加热对两相界面结构和薄膜整体导电性能的影响。通过以上研究，获得具有高电导率和理想微观结构的金属/LaNiO3复合底电极。以此复合薄膜做底电极材料，研究电极对BiFeO3薄膜微观结构和电学性能的影响。本研究成果不仅能够优化复合薄膜的整体导电性能，还可以为微波处理在导电复合材料制备中的应用奠定基础，因此具有重要的理论价值和实际应用前景。

高导电性氧化物电极的制备对全氧化物薄膜电子器件的制备至关重要。以近年来广受关注的可调电容器而言，薄膜铁电性能的改善可通过外延生长和界面应变来实现。顺磁金属性的镍酸镧(LaNiO3)由于其丰富的物理性质进入人们的视野，在自旋、轨道有序、金属-绝缘转变、超导等领域引起研究人员的极大关注，而提高LaNiO3 (LNO)的导电性是促进其应用的关键所在。本项目首先采用脉冲激光沉积方法成功制备了高质量的外延单晶LNO薄膜，研究了阳离子化学计量比和应变对薄膜电阻率、载流子传输行为的共同影响。研究结果表明，阳离子化学计量比对LNO薄膜的电学性能影响很大，在一定范围内，薄膜的电阻率随Ni/La的增大单调降低。并且，当Ni/La>1时，应变对薄膜电阻率的影响大大降低。通过应变和化学计量比的双重调整，获得了室温电阻率低于100µΩ.cm的LNO薄膜。进一步的研究发现，阳离子化学计量比的变化还会影响薄膜中载流子的传输行为，Ni/La=1时应变对LNO的传输行为呈现非对称影响。增加Ni含量则可消除这种非对称影响，这一结果解释了文献中关于LNO薄膜传输行为与应变关系存在矛盾的原因。在此基础之上，采用化学计量比精确可控的溶胶-凝胶法制备了多晶LNO薄膜，研究了微观结构、薄膜-衬底界面、应变及微波处理方式对薄膜电学性能的影响并探讨了其影响机制。研究表明，改善LNO薄膜和界面的微观结构以及消除薄膜中的应变均可有效降低薄膜的电阻率，这主要源于薄膜结晶度的改善及其中缺陷浓度的降低（主要为氧空位）。本项目的研究成果对优化LNO薄膜的整体导电性具有重要的理论价值和实际意义，且对其他稀土镍酸盐薄膜的物理性能研究具有重要的借鉴意义。