基于从头算分子动力学模拟的大分子碳氢燃料的反应机理研究

Macromolecular hydrocarbon molecules are the main component of aviation fuel. Find out its combustion mechanism is critical to simulate the combustion of aircraft engine and the further engine design. However, due to its complexity, there is no perfect research tool. This project will base on our previous study, focus on the development of fragmentation quantum chemistry calculation methods to study the various properties of hydrocarbon fuel molecules; and then we will develop an ab initio molecular dynamic simulation method based on MFCC-combustion, to explore the combustion reaction of macromolecular hydrocarbon molecules under various temperature and pressure conditions. In addition, we will develop an analysis tool based on Hidden Markov Model to automatically explore and simplify the combustion reaction mechanism of macromolecular hydrocarbon molecules. Development and combination of these methods will be expected to provide an efficient and accurate research tool to the study of combustion mechanisms of macromolecular hydrocarbon fuel and the building and improvement of its combustion database.

碳氢大分子是航空燃油等重要燃料的主要组成部分，探明其燃烧机理是实现模拟发动机燃烧，进而推动发动机设计所需要重点解决的问题之一。但由于其复杂性，目前并没有完善的研究工具。本项目将立足于化学、物理和计算机等多学科交叉协作，在前期工作的基础上，发展基于分块的量子化学计算方法MFCC-combustion，使之实现基于第一性原理研究碳氢大分子燃料的各种性质；然后采用基于MFCC-combustion的从头算分子动力学方法对大分子燃料在多种温度和压力条件下的燃烧反应进行模拟，探究温度和压强对大分子碳氢燃料燃烧机理的影响。此外，我们将基于隐马尔科夫模型发展大分子燃料燃烧详细机理的合理简化方法。这些方法的发展和结合将有望为大分子碳氢燃料燃烧机理、燃烧基础数据库的构建和完善提供一个高效准确的研究工具。

碳氢大分子是航空燃油等重要燃料的主要组成部分，探明其燃烧机理是实现模拟发动机燃烧，进而推动发动机设计所需要重点解决的问题之一。但由于其复杂性，目前并没有完善的研究工具。燃烧反应动力学模拟搭起了燃烧微观机制和宏观现象的桥梁，是认识燃烧本质的重要手段和途径。反应动力学模拟的精度高度依赖其所采用的势函数，但目前广泛采用的ReaxFF力场在精度方面仍有许多不足。此外，如何从复杂的模拟轨迹中提取重要反应信息也是制约反应动力学模拟应用的关键。本项目针对这两个关键问题，系统性地进行了方法的发展。首先发展了基于MFCC-combustion和基于其的AIMD方法，在量子化学水平上保证了模拟的精度；其次，基于神经网络模型实现了碳氢燃料燃烧的精确高效模拟，该方法精度与AIMD相同，但效率提升了至少三个数量级，可以用于大体系长时间的动力学模拟；最后，开发ReacNetGenerator软件，实现了对反应动力学模拟轨迹的自动分析和反应网络的自动构建。这些方法的发展和结合将有望为大分子碳氢燃料燃烧机理、燃烧基础数据库的构建和完善提供一个高效准确的研究工具，具有重要的应用前景。