磁性金属纳米颗粒的可控制备及其高频性能的研究

通过对磁性纳米颗粒磁化动力学和高频磁化机制的研究，将极大促进磁性纳米颗粒在未来高频磁性材料及其在微纳电磁器件中的应用。本项目拟通过高温有机液相法制备尺寸和形状可控的单分散铁基磁性金属纳米颗粒，利用惰性材料包覆纳米颗粒形成具有致密核壳结构的磁性纳米颗粒，实现对磁性纳米颗粒的间距和偶极相互作用的有效调控。重点研究不同磁性纳米颗粒体系在高频磁场下的磁偶极相互作用效应和动力学磁化性质，以完善磁性纳米颗粒的微磁化机理；系统研究磁性纳米颗粒阻塞共振频率随尺寸、形状和偶极相互作用的变化规律，探索超顺磁阻塞共振频率的产生机制和主要影响因素，明确磁性纳米颗粒在GHz频段调制磁导率的内在机制，构建不同于传统大块材料Snoek极限理论的共振频率和磁导率的新函数关系。通过与不同介电常数有机树脂的复合，探索研制使用频率在GHz频段的、磁导率和介电常数同时可调的新型磁电介质纳米复合材料。

通过对磁性纳米颗粒磁化动力学和高频磁化机制的研究，将极大促进磁性纳米颗粒在未来高频磁性材料及其在微纳电磁器件中的应用。本项目通过高温有机液相法制备出尺寸和形状可控的单分散铁基磁性金属纳米颗粒，进而实现对磁性纳米颗粒的间距和偶极相互作用的有效调控，系统研究磁性纳米颗粒阻塞共振频率随尺寸、形状和偶极相互作用的变化规律。本项目取得了多项重要成果。首次提出利用硬质壳层实现对颗粒间距的精确调控，从而调控磁性纳米颗粒间的磁耦合作用力的大小，得到无相互作用体系到强相互作用的多种磁性纳米体系，通过实验和MC方法模拟计算深入揭示了耦合作用对纳米颗粒交流磁化的影响，给出了判断无相互作用磁性纳米体系的普适公式；利用高温油相法制备出产量可超过1克、尺寸和形状高度均一的Fe3O4纳米颗粒体系，揭示了表面活性剂和浓度对其粒径的影响并不遵循单调增加或者减少的规律，而是呈非单调的变化规律，改变了多年来在纳米颗粒合成领域普遍认可的单调线性的变化规律；系统研究了Fe3O4超顺磁纳米颗粒在0.1-10GHz高频率交变磁场下的磁化机制，发现室温下磁导率的虚部在1.3GHz处出现内禀的自然共振峰(natural resonance)，同时在5.3GHz观察到另一个强的共振峰，这一共振峰是由热扰动作用下的Gilbert阻尼力矩和交变磁场的共同作用产生的，表明在此阻塞频率（fb，blocking resonance）超顺磁纳米颗粒体系将由超顺磁态弛豫到铁磁态。进一步发现偶极相互作用不仅可在直流磁场下将阻塞温度从86K调控到37K，而且8nm的SiO2壳层可以将阻塞频率从5.3GHz调控到6.9GHz，同时还可以将反射损耗从20.3dB减小到7.5dB。这些结果表明在超顺磁纳米颗粒体系中存在新的阻塞共振机制，而这一共振机制不仅取决于其内禀的旋磁比、饱和磁化强度和体积等性质，也取决于外禀的偶极相互作用，通过有效调节这些因素，可以获得远高于其内禀的自然共振频率的工作截止频率（cut-off frequency），从而极大促进超顺磁纳米颗粒体系在高频和自旋电子器件中的应用研究。