生物基三维多孔碳气凝胶对重金属离子吸附性能研究

Nowadays heavy metal pollution has become one of the most serious environmental problems, and therefore preparation of green and efficient adsorbent for heavy metal ions is of great significance. This project aims to develop a kind of three-dimensional porous carbon aerogel by hydrothermal carbonization of crude biomass, such as lettuce, wax gourd and etc. The as-prepared carbon aerogel is to be modified by (3-aminopropyl)triethoxysilane under solvent-free conditions to enhance its mechanical property. Then by a condensation reaction between amino and hydroxyl groups, the aerogel material is to be further modified with alginate to increase its adsorption capacity and biocompatibility. The effect of reaction conditions (carbonization temperature, time, pressure) on structures will be studied to reveal the formation mechanism of the porous carbon aerogel. Furthermore, in order to expound its adsorption mechanism, we will also investigate the adsorption behavior of carbon aerogel for heavy metal ions under different experimental conditions (pH, temperature, etc.), and with different surface area, pore structure. Through this project, we expect to develop a low-cost and green sorbent material, which can be efficient removal of heavy metal ions from wastewater, and can be applied in industry on a large scale in future.

水体重金属污染已成为当今突出的环境问题，制备绿色、高效的重金属离子吸附剂材料并阐明其吸附机理具有重要的科学意义。本项目拟以生物质（莴笋、冬瓜等）为原料，采用低温水热碳化方法制备出具有三维多孔结构的碳气凝胶；随后在无溶剂条件下，利用化学接枝技术将3-氨丙基三乙氧基硅烷修饰于碳气凝胶孔道表面，增强其力学性能；再经氨基与羟基缩合反应，将富有羟基和羧基的海藻酸盐进一步修饰于孔道表面，提高其对重金属离子的吸附容量和生物相容性。探索反应条件（碳化温度、时间、压力）对碳气凝胶结构的影响，揭示多孔碳气凝胶的形成机制。通过碳气凝胶材料的比表面积、孔结构及不同实验条件（pH、温度等）对重金属离子吸附行为的研究，阐明其与重金属离子结合机理。通过本项目的研究，有望发展一种低成本、绿色环保，且可用于低浓度废水处理的重金属离子吸附剂材料，为后续实际工业应用奠定基础。

水体污染是当今社会突出的环境问题，制备低成本、绿色、高效的水体污染物吸附剂并阐明其吸附机理具有重要意义。本项目的主要研究内容及成果有：（1）以生物质莴笋、丝瓜为原料，采用低温水热碳化法和真空冷冻干燥技术成功制备出三维多孔碳气凝胶，并揭示了不同实验条件对碳气凝胶材料性能的影响，建立了一套较完善的三维多孔碳气凝胶材料制备方法；（2）对制备的三维多孔碳气凝胶进行表面修饰，并应用于吸附除去水体中的重金属离子和有机污染物，实验结果表明所设计的碳气凝胶去油装置能高效地收集水面上或水面下的有机溶剂和油料，实现油水分离，此外还阐明了该装置的吸油机制。（3）采用简单的一步凝胶法和真空冷冻干燥技术合成出低成本、绿色、高效的海藻酸钙气凝胶，研究结果表明制备的海藻酸钙气凝胶对铅离子有很高的选择性和吸附容量，能除去96.4%的铅离子（铅离子浓度为1.5mmol/L时），对铅离子的最大吸附容量为390.7mg/g，高于目前文献报道值。吸附前后吸附剂XPS分析表明，海藻酸钙气凝胶主要通过化学配位和离子交换的方式结合铅离子。（4）为了进一步提高海藻酸钙气凝胶吸附剂的吸附能力，我们采用壳聚糖、EDTA、柠檬酸钠等对海藻酸钙气凝胶进行改性，实验结果表明经壳聚糖改性的海藻酸钙气凝胶对铅离子的最大吸附容量可达到468.5 mg/g，远高于现有文献报道值，并详细解析了铅离子吸附/脱附影响因素。项目研究期间，项目组成员共发表SCI收录论文12篇，其中SCI一区论文1篇，二区论文3篇，获授权发明专利1项。该项目的实施克服了现有重金属离子吸附剂在吸附过程中易变形、产生二次污染、成本偏高等缺点，同时也开拓了水体中其他污染物（如：阴离子，有机污染物）吸附剂制备的新方法。