生物质三维网络碳气凝胶吸附剂对硼酸根及碘离子高选择性吸附及作用机制研究

To solve the problem of lack of specific adsorbents for borate ions and iodide ions with high selectivity and high adsorption capacity in the process of comprehensive utilization of resources in saline lake, this project intends to prepare environmentally friendly 3D network structure carbonaceous aerogels through a hydrothermal method using low cost and abundant biomass as raw materials, then specific adsorbents were prepared through modification of the carbonaceous aerogels with functional groups having specific effects on borate ions and iodide ions, which can eliminate the interference of coexisting anions such as chloride ions and sulfate ions. Effective adsorbents with excellent comprehensive properties were obtained through the effect of the skeleton structure and surface modification of carbonaceous aerogels on the adsorption and desorption. Studying the interaction relationship between the composition, structure, surface modification of 3D network structure carbonaceous aerogels adsorbents and the adsorption and desorption properties of borate ions and iodide ions; interpreting the change of the adsorbents surface and the hydration before and after adsorbing borate ions and iodide ions, the effect on adsorption and the related mechanism; revealing the competitive adsorption behavior, law and mechanism of the coexisting anions. The project will provide theoretical guidance for the design and preparation of high efficient adsorbents of borate ions and iodide ions and the adsorption and separation process at the molecular level, promote and improve the comprehensive utilization of resources in saline lake.

本项目针对盐湖资源综合利用过程中，吸附分离硼酸根和碘离子的高选择性、高吸附容量的特效吸附剂匮乏这一实际难题，提出以廉价、丰富的生物质为原材料，采用水热法制备环境友好的三维网络碳气凝胶，利用与硼酸根和碘离子有特效相互作用的官能团对碳气凝胶分别进行表面修饰，排除氯离子、硫酸根等共存阴离子的干扰行为，制备特效吸附剂。通过研究碳气凝胶的骨架结构、表面修饰等对吸附、脱附的影响及作用，制备出综合性能优良的特效吸附剂，研究三维网络碳气凝胶吸附剂的组成、结构、表面修饰与其对硼酸根和碘离子的选择吸附、脱附性能之间的相互作用关系，阐释吸附剂表面、硼酸根、碘离子在吸附前后水合作用的变化及其对吸附的影响与相关机理，揭示共存阴离子的竞争吸附行为、规律及作用机制。该项目为从分子水平上，对硼酸根和碘离子进行高效吸附剂的设计与制备及吸附分离工艺提供理论指导，以促进和提高盐湖资源的综合利用价值。

本项目针对目前盐湖卤水综合利用过程中，低含量碘、硼吸附分离材料环保性较低、价格较高的问题，利用来源广、成本低、环保的生物质废弃物为原料，通过水热-冷冻干燥等方法制备碳气凝胶，并对其进行表面修饰和功能化改性，从而制备了对碘离子和硼酸根具有选择性吸附作用的生物质碳气凝胶吸附剂。通过对多种生物质原料制备的碳气凝胶材料进行表征、表面修饰及吸附实验研究发现，不同原料所得碳气凝胶的孔径、比表面积等性质有所不同，表面修饰后，对目标离子的吸附性能也会有所差异，但是均为多孔材料且存在羟基和羧基等官能团，有利于表面修饰和用于吸附分离。利用得到的生物质碳气凝胶吸附剂进行溶液中碘离子和硼酸根的吸附实验研究，考察了不同实验条件，包括溶液pH、离子强度、温度和浓度等对吸附的影响，并利用准一级和准二级动力学模型以及Langmuir和Freundlich热力学模型对实验数据进行了拟合分析，进而结合表征和吸附实验数据对吸附机理进行了深入探讨。最后，利用优选的两种吸附剂对水溶液及实际卤水中的碘离子和硼酸根进行了动态柱吸附-脱附循环分离实验，最终得到了纯度较高的硼酸产品。.在基金的支持下，项目组成员在ACS Sustainable Chemistry & Engineering，Journal of Hazardous Materials, Dalton Transactions, Environmental Science: Nano等国际SCI期刊上共发表学术论文11篇。课题负责人于2017年8月获聘研究员，2018年入选“青海省高端创新人才千人计划”拔尖人才和“青海省自然科学与工程技术学科带头人”，并获聘“聊城大学学报（自然科学版）”和“盐湖研究”期刊编委；另外，参与本项目的研究生7名，其中一名同学获得“张彭熹奖学金”和“国家留学基金委公派留学奖学金”。