磁性氧化石墨烯气凝胶的合成及对重金属离子的吸附性能研究

The environment pollution and human health hazards caused by heavy metal ions have become increasingly serious. Due to its advantages of high efficiency, easy to operate, adsorptive process is still the main treatment method of heavy metal ion contamination. As a kind of new carbon materials, the functionalization and application of graphene oxide has attracted steady research interests. Graphene oxide has a unique advantage to absorb heavy metal ions, with larger specific surface area and a lot of oxygen functional groups. A new porous graphene oxide material was prepared by loading magnetic particles on the graphene oxide. At present, there still exists one bottleneck in the preparation of this materials: the structure controllability of material is poorer by using the conventional preparation methods. The project mainly studies on: 1) the influence of change materials' growth area environment on the structure of magnetic graphene oxide aerogels; 2) the interaction mechanism of graphene oxide and magnetic particles; 3) the adsorption performance and mechanisms of aerogels for heavy metal ions. This project aims to the study of preparation of magnetic graphene oxide aerogels, providing a new green method for the depth of treating wastewater with heavy metal ions.

水环境重金属污染已经成为威胁人类社会发展的重大问题。由于具有效率高、易操作等优点，吸附法成为解决重金属污染的有效途径，吸附选择性强、吸附效率高的吸附材料成为近年来的研究热点。作为一类新兴的碳材料，氧化石墨烯的改性及应用研究正受到极大的关注。氧化石墨烯具有较大的比表面积、含有大量的氧基功能团，应用于吸附领域具有独特的优越性。通过在氧化石墨烯上负载磁性粒子，制备复合材料，可以实现对重金属离子的选择性吸附，且易于回收。目前，在该类材料的制备和应用过程中存在的“瓶颈”问题是：现有制备方法所获得的吸附材料结构可控性较差，不能同时实现材料形貌控制及改性，且结构容易被破坏。本项目主要研究：1) 改变材料生长的微区环境对磁性氧化石墨烯气凝胶结构的影响；2) 氧化石墨烯与磁性粒子的相互作用机理；3)气凝胶对重金属离子的吸附性能。本项目将开发磁性氧化石墨烯气凝胶的制备技术，并将其应用于重金属离子废水处理中。

随着经济的发展和工业化的推进，水污染已成为日益严重的问题。重金属污染由于其在低浓度下的高毒性引起极大关注。吸附法是解决废水污染问题的有效途径，吸附选择性强、吸附效率高的吸附材料成为近年来的研究热点。气凝胶具有低密度、高孔隙率、高比表面积等特性，被广泛应用在吸附、能源存储与转换、药物载体等领域。氧化石墨烯对重金属有较好的吸附效果，但存在吸附后难以分离、无法回收等缺点。磁性纳米材料在外加磁场作用下很容易从溶液中分离出来，得到广泛应用。本研究在制备单纯氧化石墨烯气凝胶的基础上，添加四氧化三铁纳米粒子成功制备了磁性氧化石墨烯气凝胶。采用IR、XRD、Raman、TG、XPS、SEM、BET等表征手段测试了复合气凝胶的结构形貌，制备的气凝胶兼具气凝胶与石墨烯的优点，呈现连续孔洞的三维网络结构，有较大的比表面积，可提供大量的吸附位点。以筛选出的气凝胶为吸附剂，开展了对Pb2+、Cd2+、Ni2+、Hg2+的吸附实验，研究其吸附性能以及气凝胶对重金属离子的吸附机理和吸附循环使用性能。制备的气凝胶最小密度为13.53mg/cm3、最大比表面积为136.5m2/g。通过吸附动力学、吸附等温线等探讨吸附过程的吸附机理，拟二级动力学模型更符合气凝胶对Pb(II)的吸附过程；Langmuir和Freundlich等温线两种等温吸附模型均有较好的拟合结果，其相关系数均大于0.98。吸附液浓度为50mg/L时，磁性气凝胶对Pb2+、Cd2+、Ni2+、Hg2+的最佳平衡吸附容量分别为75.3mg/g、59.86 mg/g、80.85 mg/g、51.55 mg/g。吸附液的初始pH值对吸附效果影响较大，随着pH值的增加，磁性气凝胶对重金属的吸附容量均有所增加，这是离子竞争和共沉淀的结果。吸附/解吸循环实验证明磁性气凝胶的吸附循环使用性能良好，易于实现磁液分离，便于回收，在重金属废水领域具有广阔的应用前景。