助熔剂法生长氮化镓单晶的氮源溶解-传输机制研究

Growth of GaN bulk single crystal by Na Flux method is progressing rapidly in recent years. To combine Na Flux method with HVPE growth technology, it is a great potential to realize the industrialized production. In the GaN single crystal growth system with a certain Na Flux method condition, the nitrogen dissolution-transport is the kernel of this method, which decides the growth rate, crystal quality and crystal size. Thus, deeply understanding the mechanism of nitrogen dissolution-transport process in Na flux method system is crucial. In this proposal, GaN bulk single crystals will be grown on HVPE seed by Na flux method, with the help of high-temperature and high-pressure self-developed autoclave. A detailed study on the effect of growth temperature and growth pressure on the nitrogen dissolution-transport process will be carried out. Based on the first-principles calculation and the liquid phase mass-transfer kinetic theory, a detailed study on the effect of carbon types and ratio on the nitrogen dissolution-transport process will be carried out. A kinetic model of GaN single crystal growth by Na flux method will be built. And GaN single crystal growth rate and quality will be improved. By optimizing the growth conditions, high quality GaN single crystal will be grown (dislocation density less than 10^4/cm^2).

助熔剂法生长GaN体单晶近年来进展很快，将助熔剂法和HVPE法结合，是一种非常具有产业化前景的GaN单晶制备技术路线。在特定的助熔剂环境所形成的GaN生长相图体系中，氮源的有效供给与传输是该生长技术的核心，决定了生长速度、晶体质量、尺寸控制。因此，深入理解该生长体系中氮源溶解-传输-结晶的机制和相关物理显得尤为关键。本项目拟采用HVPE生长的高质量GaN作为籽晶，利用自主设计加工的助熔剂法用高压釜，深入研究生长温度、生长压力等条件对助熔剂法生长体系中氮源溶解-传输过程的影响。结合第一性原理计算及液相传质动力学理论，系统研究生长体系中添加剂含量、种类等对氮源溶解-传输-结晶过程的影响和作用机理，并构建晶体生长动力学模型，提升GaN籽晶外延生长速率与结晶质量，并通过优化生长条件，得到缺陷密度小于10^4/cm^2的GaN体单晶。

通过本项目的支持，采用助熔剂法生长GaN单晶，在生长条件对氮源溶解-传输的规律研究、氮掺杂碳添加剂对氮源溶解-传输过程影响规律研究、低位错密度GaN生长研究方面取得了重要进展，实现了2英寸、厚度2毫米GaN体单晶的制备。. (1) 在生长条件对氮源溶解-传输过程影响规律研究上，获得了不同原料配比、生长温度、压力、碳添加剂对外延生长速率的影响规律，深入研究了氮源传输特性，发展了压力控制生长技术，获得了高质量、透明的GaN单晶。. (2) 在氮掺杂碳添加剂对氮源溶解-传输过程影响规律研究上，结合第一性原理计算，深入研究了氮掺杂碳添加剂对外延生长界面及氮源溶解-传输过程的影响规律，建立了生长过程控制模型，获得了无位错增值的良好外延生长界面。. (3) 在低位错密度GaN生长研究上，通过控制初始生长界面，并结合两步法低位错密度生长技术，使得外延单晶中的位错密度降低至104cm-2。. (4) 在助熔剂法生长大尺寸GaN单晶研究上，系统研究了温度场对原料成分分布均匀性的影响规律及不同生长时期GaN单晶中缺陷种类及分布特性，实现了2英寸、2毫米GaN体单晶的制备。. 综上所述，通过本项目的支持，获得了助熔剂法生长GaN单晶体系氮源溶解-传输机制，实现了2英寸、2毫米GaN体单晶的制备，为进一步深入研究助溶剂法生长体系中物化机制及相关技术产业化发展提供了坚实的基础。