单层和少层超导特性的NbX2、TaX2（X=S、Se）的可控制备与性质研究

This project focuses on the synthesis and property investigation of group VB transition metal dichalcogenides which have rich physical properties. In details, chemical vapor deposition (CVD) will be used for controllable synthesis of NbX2 and TaX2 (X=S、Se) monolayers and few-layers. And then temperature-dependent Raman spectroscopy and electrical measurements will be conducted to investigate the charge wave density (CDW) and superconductivity. Since the binding energy of copper pairs and CDW excitation energy in NbX2 and TaX2 are low (~meV) and comparable to the layer-layer interactions, it is expected that the phase transition temperature Tc and TCDW are sensitive to the layer number and the layer-layer stacking in NbX2 and TaX2. This project will reveal the dependence of Tc and TCDW on layer number and layer-layer stacking of NbX2 and TaX2, which will gain fundamental knowledge for further property engineering of NbX2 and TaX2.

本项目聚焦具有丰富物理特性的金属性第五副族二硫族化合物（NbX2和TaX2，X＝S、Se）的制备和物性研究，预期通过化学气相沉积方法可控制备NbX2和TaX2的单层和少层材料，然后利用变温拉曼光谱和变温电学测量研究其电荷密度波特性和超导特性。由于超导材料的库珀对结合能以及电荷密度波的激发能都很低（与NbX2和TaX2中层层相互作用可比拟），预期NbX2和TaX2的相变温度（Tc和TCDW）与材料的层数、层层堆垛方式紧密相关。本项目将揭示NbX2和TaX2的Tc和TCDW随材料的层数、层层堆垛的变化规律，该规律能为NbX2和TaX2的物性调控提供坚实基础。

二维材料的超薄特性和表面无悬挂键特性使其在电子器件、光电器件等领域具有潜在应用。二维材料体系中的相变性质为二维材料的器件应用提供了新的性质基础。然而，二维相变材料中往往存在强的层层相互作用，使其难以剥离成薄层，同时机械剥离的可控性差、效率低。此外，原子层厚度的二维相变材料一般易被氧化或极易水解等。因此，化学制备大面积、层数可调的二维相变材料迫在眉睫，在此基础上探究不同厚度二维材料的相变性质也能揭示二维限域下相变性质的演变规律。.本项目基于BN基底辅助的化学气相沉积法，制备了多种二维相变材料，包括3R-NbS2、1T-TaS2、1T-VS2、1T-VSe2、NiI2等。BN提供了原子层平整、无悬挂键、无氧的基底，促进了二维材料的生长。同时，BN与二维材料的紧密范德华结合也增强了二维材料的抗氧化抗水解能力。结合BN的绝缘特性，BN基底为二维相变材料的本征性质测量提供了方便。.通过搭建变温/低波数/微区拉曼光谱系统，研究了二维相变材料中厚度依赖的相变性质。研究发现二维1T-TaS2、1T-VS2、1T-VSe2、NiI2中均具有相变，在单层1T-TaS2中观察到了CCDW-NCCDW相变，在三层NiI2中观察到了AFM-PM相变。.本项目还利用拉曼光谱研究了1T-TaS2中电致NCCDW-ICCDW相变机制，发现电场下反斯托克斯和斯托克斯峰强比基本不变，即电场下1T-TaS2没有被加热，从而排除了电致相变中的加热机制。此外还详细研究了1T-TaS2在电场和光照下的相变规律，揭示了NCCDW-ICCDW相变能垒随电场与光子密度的线性关系，为基于该相变的高灵敏宽光谱光电探测器件提供了基础。.通过本项目资助，共发表论文17篇，申请和授权专利2项，培养研究生5名，项目负责人在项目执行期间获得国家自然科学基金委“优秀青年科学基金”项目资助。