三维有机水凝胶对水中抗生素污染物的吸附富集与原位光催化降解机理研究

Antibiotic pollutants in water are one of the main pollutants in China. Removal of antibiotic pollutants in water is one of the key contents of pollutant controlling research. The purpose of this project is to build a three-dimensional network structure of organic hydrogel photocatalytic system to achieve adsorption enrichment and in situ photocatalytic mineralization and degradation of antibiotic pollutants in water. Three-dimensional organic hydrogel photocatalysts with high specific surface area and photocatalytic activity for antibiotic pollutants can be obtained by controlling the structure and molecular assembly of organic semiconductor monomers. The preparation and structure regulation of three-dimensional organic hydrogel photocatalysts will be explored. The adsorption mechanism and adsorption kinetics of typical antibiotic pollutants by three-dimensional organic hydrogels will be revealed. The intrinsic relationship between adsorption enrichment and in situ photocatalytic degradation of antibiotic pollutants will be investigated. The implementation of this project provides a new way to solve the key problems in the control of antibiotic pollutants in water, and can promote the development of environmental chemistry.

水中抗生素污染物是目前我国水环境的主要污染物之一。水中抗生素污染物的去除研究也是污染物控制研究的重要内容。本课题拟通过构建三维网络结构有机水凝胶光催化体系来实现水体中抗生素污染物的吸附富集原位光催化矿化降解。通过调控有机半导体单体结构、分子组装形式实现对水凝胶形貌和结构的调控，从而获得对抗生素污染物具有高吸附性能和高光催化性能的三维有机水凝胶光催化剂；探索三维有机水凝胶光催化剂的制备和结构调控规律；揭示三维有机水凝胶对抗生素污染物的吸附机理及吸附动力学；揭示三维有机水凝胶对抗生素污染物的吸附富集与原位光催化降解规律和机理。本项目的实施为水中抗生素污染物控制关键问题的解决提供新思路，可促进环境化学学科的发展。

水中抗生素污染物是目前我国水环境的主要污染物之一。水中抗生素污染物的去除研究也是污染物控制研究的重要内容。本课题拟通过构建三维网络结构有机水凝胶光催化体系来实现水体中抗生素污染物的吸附富集原位光催化矿化降解。经过三年的研究，我们设计并开发出了多款基于苝酰亚胺和聚苯胺的三维有机超分子光催化材料揭示了苝酰亚胺分子酰胺位取代基类型对其π-π相互作用和超分子自组装的作用规律。阐明了酰胺位取代基极对苝酰亚胺的分子偶极及超分子内建电场的影响机制。.这些三维有机水凝胶光催化材料对典型抗生素污染物表现出了优异的吸附富集和原位光催化降解矿化性能。对光催化降解反应路径和机制的研究表明，体系主要催化活性物质为空穴（h+）和超氧自由基（·O2-），在某些三维有机凝胶体系中双氧水（H2O2）也会作为活性中间物质存在。三维有机凝胶对四环素的光催化降解主要通过羟基化、脱甲基化和直接开环等方式展开，值得注意的是，我们发现空穴在对苯环类的开环中占主导作用。.在此基础之上，我们还设计完成了1套光催化三维有机凝胶流动相微反应器，通过无纺布固载微量的三维凝胶催化剂，以固定床形式进行光催化流动相反应，实现了抗生素和有机污染物废水的高通量处理。总的来说，通过以上系列研究，我们对三维有机水凝胶光催化材料吸附富集催化降解典型抗生素污染物的规律和机理进行了较为深度的剖析，较好的完成了项目预设目标。.在项目执行期内，本人以第一通讯作者发表高水平SCI论文3篇，Appl. Catal., B, 2020, 277, 119-122. (IF=24.319, Q1, 1% ESI, Hot paper)，Chem. Eng. J., 2020, 397, 125476. (IF= 16.744, Q1)，J. Environ. Chem. Eng., 2022, 10, 107123. (IF=7.968, Q1)，申请国家发明专利2项（202211400064.1，202211313040.2），设计完成了1套光催化三维有机凝胶流动相微反应器。在学术交流方面，项目执行期间共参加了7次学术交流会议，其中受邀于2021年第十二届全国环境催化与环境材料学术会议做口头报告，2022年第十一届全国环境化学大会做邀请报告。