基于卫星遥感的臭氧污染控制类型研究

As a marker of photochemical smog, surface ozone (O3) pollution has become one of the major atmospheric environmental issues in China, and may last for a long time. The surface O3 is mainly generated by atmospheric photochemical reaction between volatile organic compounds (VOCs) and nitrogen oxides (NOx). The relationships among the O3, VOCs and NOx are rather complicated and nonlinear. In order to solve the O3 pollution, the control types of O3 generation must be clear identified. Previous studies show that the relationship between tropospheric formaldehyde (HCHO) and NO2 derived from satellite observations can determine the O3 generation type. However, satellite observation on city scale has coarse accuracy during heavy haze conditions. It doesn’t fulfill the requirements for identification of O3 pollution type under complex atmospheric environment in China. This proposal aims to establish air mass factor (AMF) database dedicated to derive vertical column densities (VCD) of pollution gases from satellite observations over China. The surface observation networks and atmospheric chemistry radiative transfer model analyses are involved in this research. With this database, high accuracy of tropospheric O3, VOC and NOx VCDs on city scale will be derived from the satellite slant column density (SCD) products. In addition, this proposal also determines O3 pollution type in key areas through the relationship between NOx and VOCs, which can provide a valuable support for solving O3 pollution in China.

以光化学烟雾为标志的近地面臭氧（O3）污染已成为我国当前主要的大气环境问题之一，并可能在将来很长的一段时间内困扰我国。近地面O3主要由挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）在大气中的光化学反应生成，并且这三者之间存在复杂的非线性关系。为有效防治O3污染，必须明确影响O3生成的控制类型。前期研究表明基于卫星遥感观测的对流层甲醛与二氧化氮柱浓度相互关系能够用于指示O3生成的控制因素。但卫星遥感在重霾期间城市尺度上的定量分析精度还有待进一步提高，以满足我国复杂大气环境下O3污染精确控制的需要。本研究将结合地基观测网络以及大气化学与辐射传输模型，建立适合我国的卫星污染气体反演算法中大气质量因子的数据库，快速得到城市尺度上高精度的对流层O3、VOC、NOx垂直柱浓度，并利用VOC与NOx之间的相互关系分析重点区域O3控制类型的时空分布规律，为臭氧污染控制措施的制定提供数据支持。

近年来，虽然我国整体空气质量明显改善，但是臭氧（O3）污染问题日益突出。近地面O3主要由挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）在大气中的光化学反应生成，并且这三者之间存在复杂的非线性关系。观测O3及其前体物浓度、明确臭氧污染的控制类型是臭氧污染防治的基础。前期研究表明卫星遥感观测的对流层甲醛（HCHO）与二氧化氮（NO2）柱浓度（VCD）比值能够用于指示O3污染的控制类型，但卫星遥感在重霾期间和城市尺度上定量分析的精度还有待进一步提高，以满足我国复杂大气环境下O3污染精确防治的需要。本研究结合地基遥感观测网络数据和多尺度的大气化学传输模型，建立了适合我国高气溶胶背景下的星载高光谱遥感反演算法，通过解决反演速度和质量控制问题，率先实现了美国国家航空航天局/欧洲空间局官网所没有的高分辨率（3.5kmⅹ5.5km）TROPOMI O3垂直廓线反演，反演O3廓线与臭氧探空仪观测结果的偏差在15%以内。本项目优化的对流层NO2和HCHO结果和官方结果相比，与京津冀的地基MAX-DOAS的观测结果更加一致，平均偏差减小了约30%，HCHO数据质量得到了包括欧空局Sentinel-4卫星首席科学家Ben Veihelmann在内的国际同行的认可。基于卫星遥感结果，本项目解析了大气HCHO的一次和二次来源，发现虽然我国HCHO的二次来源占比低于欧美国家，但二次生成HCHO与观测到的总HCHO变化趋势一致，并发现TROPOMI HCHO VCD与非甲烷总烃、VOCs总反应活性以及臭氧形成潜能值（OFP）之间都有高度的正相关关系，论证了采用卫星遥感观测HCHO指示VOCs的总反应活性，进而使用HCHO/NO2比值指示臭氧污染控制类型的合理性。本项目利用高分辨卫星结果确定了长三角和珠三角等地区O3污染的VOC控制型和NOx控制型的阈值，为臭氧污染防治工作提供了科学支持。