氧化石墨烯铀酰离子印迹复合材料的合成及在铀分离回收与富集中的应用

With the development of nuclear power in our country, the recycling and extraction of uranium resource become more and more important. A novel graphene oxide-uranyl ion imprinted materials will be synthesized in this project. It exhibits high adsorption capacity, strong selectivity, wide pH value application range, good chemical and irradiation stability, and could be used for uranium separation, recovery, extraction and quantitative concentration analysis in spent fuel reprocessing, seawater, oilfield water and salt lakes. The research content includes the synthesis of graphene oxide and graphene oxide-uranyl ion imprinted materials, which will be characterized by SEM, TEM, FT-IR, XPS, XRD and TG-DTA to identify the surface structure. The chemical and irradiation stability of the composite materials will be studied. The adsorption and desorption properties of uranyl will be studied by batch and column experiments and the appropriate process used for separation, recovery and concentration of uranium will be proposed through column experiments. The thermodynamic, dynamics experiments and synchrotron radiation technology will be used to discuss the adsorption mechanism and uranyl complex structure and it would afford a theoretical guidance for the further research of uranyl adsorbent.

随着我国核能事业的发展，铀资源的回收利用及获得也占有越来越重要的地位。本项目拟合成一种新型氧化石墨烯铀酰离子印迹复合材料，此材料具有吸附容量高、选择性强、适用pH值范围广、化学及辐照稳定性好等特点，可用于乏燃料后处理、海水、油田水及盐湖等中的铀分离回收、提取及定量富集分析。研究内容包括氧化石墨烯及氧化石墨烯铀酰离子印迹复合材料的合成，并用SEM、TEM、FT-IR、XPS、XRD、TG-DTA等手段对其进行表征，对表面结构进行验证鉴定；考察复合材料的化学及辐照稳定性；通过静态吸附及柱分离实验对铀酰吸附、解吸性能进行考察，并针对不同样品提出合适的分离回收及富集工艺流程；通过热力学实验、动力学实验及同步辐射技术对其吸附分离机理及铀酰配合物进行深入探讨，为此种铀吸附分离材料的进一步研究提供理论指导。

为进行海水、油田水及盐湖等环境水体中铀的分离富集，本项目对一系列氧化石墨烯及UO22+离子印迹聚合物材料的制备工艺及吸附性能进行了研究：.（1）利用Hummers、improved Hummers及modified Hummers三种方法进行了氧化石墨烯的制备，通过SEM、TEM、FT-IR、XPS、XRD等手段对材料进行了表征，并进行了UO22+的吸附实验研究，结果表明氧化石墨烯的吸附性能与其氧化程度密切相关，modified Hummers方法制得的氧化石墨烯氧化程度较高，具有较好的UO22+吸附性能。.（2）采用表面印迹技术进行了硅胶/氧化石墨烯UO22+印迹聚合物的制备，并创新性的采用预辐照表面引发接枝聚合法在硅胶表面接枝印迹聚合物制备了硅胶UO22+印迹聚合物。在研究中发现，由于氧化石墨烯具有较大的比表面积，硅胶/氧化石墨烯离子印迹聚合物对于UO22+也具有更高的吸附速率，在5min内即可达到99%以上的吸附率；而预辐照表面引发接枝聚合可以获得稳定的聚合物结构以及高的接枝密度，有利于提高印迹识别位点的稳定性，因而通过预辐照制得的硅胶UO22+印迹聚合物具有较高的选择性及吸附容量。UO22+印迹聚合物吸附热力学及动力学研究表明，其对UO22+的吸附过程是吸热和自发的，符合准二级动力学模型及Langmuir 吸附等温模型，印迹聚合物中的吸附位点具有同等活性，为单分子层吸附。.（3）材料的稳定性研究表明，UO22+印迹聚合物具有良好的化学及辐照稳定性。且在UO22+离子印迹聚合物材料吸附性能研究的基础上，进行了UO22+的柱分离实验研究，提出了基于硅胶/氧化石墨烯UO22+离子印迹聚合物材料的UO22+分离富集工艺流程。