多环芳烃气粒分配规律研究和气粒分配系数预测

The environmental fate of semivolatile organic compounds (SVOCs) in atmosphere mainly depends on their distribution between the gas and the particle phase, such as long range atmospheric transport, dry and wet deposition. Therefore, the study on the mechanism of gas-particle partitioning of SVOCs has important scientific significance for the pollution control of SVOCs. In this project, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are chosen as the typical SVOCs for the study of gas-particle partitioning. The influences on gas-particle partitioning will be comprehensively investigated in three aspects: the difference among sites, the annual variation, and the influence of sampling design. Furthermore, their relationships among influences of these factors will be studied and quantized. Accordingly, an empirical equation and a theoretical equation will be established for the calculating of the gas-particle partition coefficient of PAHs. The monitoring results will be used for the optimization of the two equations in order to make the exact prediction of the gas-particle partition coefficient of different PAHs in different temperatures and different regions. This project will further improve the gas-particle partitioning theory of PAHs. Furthermore, the derived equations will provide a powerful tool for the study of environmental fate of PAHs in atmosphere.

半挥发性有机污染物（SVOCs）在气态和颗粒态之间的分配决定了其在大气中的环境行为，如远距离传输和干湿沉降等，所以，气粒分配规律的研究对于SVOCs的污染控制具有重要科学意义。本项目将以大气中典型SVOCs—多环芳烃（PAHs）为目标物，分别从气粒分配规律的地区差异性、年际变化特征和采样方案影响等3个方面，阐明PAHs气粒分配规律的影响因素和内在量化关系，建立计算PAHs气粒分配系数的经验公式和理论公式，并且利用监测结果对公式进行优化，实现其对不同地区、不同温度、不同PAHs的气粒分配系数的准确预测，进一步完善PAHs的气粒分配理论，为研究大气中PAHs的环境行为提供有力工具。

多环芳烃（PAHs）在气态和颗粒态之间的分配对于其在大气中环境行为和污染控制具有重要的意义，所以本项目针对PAHs的气粒分配规律进行了系统研究。本项目按照计划如期完成了所有的研究内容和研究目标，取得的主要研究成果包括：基于我国11个城市大气中PAHs的监测数据，阐明了PAHs的组成特征、季节变化特征、污染源以及温度的影响，发现污染源和温度是影响南北方城市浓度差异的影响因素，证明了温度和PAHs的物理化学性质分别是导致不同城市，不同同系物和不同环数PAHs气粒分配系数之间差异性的原因。PAHs的气粒分配规律在不同类型采样点和不同城市之间没有显著性差异，基于平衡态和恒稳态的气粒分配模型不能准确预测PAHs的气粒分配系数。哈尔滨近五年大气中PAHs的浓度呈现明显下降的年际变化特征，但是PAHs的气粒分配规律没有明显的年际变化特征。降雪和降雨后24小时内大气中PAHs的浓度呈现明显的时间变化特征，但是气粒分配系数和气粒分配规律随时间的变化特征不明显。基于哈尔滨为期1年的白天和夜间大气中PAHs的浓度研究发现，白天和夜间PAHs的气粒分配规律也没有明显的差异性。基于本项目获得的气粒分配系数的数据库，进一步阐明了温度对于大气中PAHs的气粒分配系数的影响，建立了基于温度的PAHs气粒分配系数的经验公式，并且对其预测能力进行了评估，实现了对PAHs气粒分配系数的准确预测。基于平衡态和恒稳态下气粒分配模型和各种影响因素的量化关系，建立了大气中PAHs气粒分配系数的理论公式，并对各个参数进行了优化，实现了大气中PAHs气粒分配系数的准确预测，进一步完善了大气中PAHs的气粒分配理论，为深入研究大气中PAHs的环境行为提供了重要理论基础和科学依据。