钯催化的碳氢活化反应直接合成芳基及烯基硼化物的新方法研究

A long-standing fundamental scientific challenge in synthetic chemistry is the direct, selective functionalization and construction of molecules under modern tailoring techniques. Based on our preliminary research projects within the development of new C-H activation methodology, in this proposal, we are keen to develop useful synthetic strategies for the synthesis of aryl boran as well as alkenyl boran by utilizing relatively cheap and readily available Pd catalyst. During the research, we are focusing on solving the fundamental science within C-H activation as well as boron chemistry, specifically concentrating on 1. the arenes with weak directing groups, 2. unactivated/directed arenes and 3. alkenes, to develop reliable synthetic approaches and prepare a series of representive aryl and alkenyl borans.

)：能够使用现代化学的方法实现分子的组装和剪裁已经成为了化学界所面对的重要基础科学问题。我们以先前对于碳氢活化环合方法学的研究为起点，试图发展一系列的使用相对廉价易得的金属钯催化剂进行的碳氢活化硼基化反应。研究碳氢活化以及有机硼化学的基本科学理论；研究硼化物上不同取代基对产品稳定性及反应活性的影响，尤其聚焦在1. 带有弱导向基团的芳烃的硼化物的制备方法研究；2.非导向的芳烃碳氢活化硼化方法研究；3.烯烃硼化物的碳氢活化合成研究这三个研究方向。发展相应的化学反应新方法，合成一系列具有广泛代表性的芳基以及烯基硼化物。为今后的有机硼化学的进一步研究奠定基础。

惰性 C-H 键活化是在芳香系统引入取代基的最有效的方法之一。能够高选择性的引入取代基是当代化学分子设计与合成的重要研究内容。在自然基金青年基金的资助下，我们主要以新的碳氢活化化学方法探索为我们的研究焦点,从以下两个研究领域进行系统的研究;.1. 选择性的芳基碳氢直接官能团化研究; 2.芳基碳氢活化/环合(CHAA)反应;.我们具有代表性的成果包括：1.前期研究通过碳氢活化理论,模块式的构建了一系列重要的杂环化合物。
.2. 在选择性碳氢活化反应研究中首次将卤素引到芳基的间位,填补了该领域的研究空白。通过这一重要化学中间体,可以进一步合成绝大多数间位取代的芳基化合物。.3. 通过碳氢活化反应的方法,列举并合成了一系列的天然产物和药物分子,为天然产 物化学与药物化学的分子设计提供了新的科学借鉴。