Fe3O4-贵金属@半导体多孔核-壳结构的构筑及其光催化降解有机磷废水的研究

In recent years, as the increasing of industry and agricultural, environmental pollution especially water contamination is paid more attention. Some non-biodegradable substrates such as glyphosate are harmful to not oly human but also animals and plants. Photocatalytic decomposition of enviromental pollutants with metal oxide semiconductor is fascinating due to involving the conversion of solar energy. However, some inorganic semiconductors such as TiO2,ZnO with wide binding energy have low quantum efficiency and only absorbs ultraviolet light in solar light. It is significant to enhance the absorption of traditional metal oxide photocatalysts and exploit new photocatalysts with visible-light response. The resonant photon-induced collective oscillation of noble metal nanoparticles has attracted more and more attention in photocatalysis field.The project focuses on the design, preparation and properties of magnetic oxide-metal NPs@semicondutor core-shell plasmonic composite photocatalyst.Main effect of particle size and crystlline of noble metal,thickness and pore size of semicondctor on the plasmonic absorption of core-shell materials will be invetigated in detail.The photocatalytic activity of plasmonic catalysts will be evaluted by the degradation of glyphosate compound in wastewater under visible light. The recoverable utilization and phtocatalytic mechanism of as-prepared catalyst will be also studied. The results can provide the theoretic value for the studies on design and properties of plasmonic photocatlysts.

随着农业的发展，有机磷类农药的大范围使用对生态环境产生了严重的污染，研究新型的、高性能的环保材料以应对目前的问题已成为关注的热点。半导体光催化因其能利用太阳光将有毒污染物降解为无毒的小分子而被认为是最有前景的技术。本课题针对TiO2、ZnO等催化剂对太阳光利用率低的问题，首先将磁性Fe3O4与贵金属纳米粒子（NPs）复合以增强贵金属Nps的表面局域等离子共振（LSPR），然后以此为核在其表面包裹半导体氧化物多孔层，合成Fe3O4-贵金属NPs@半导体多孔核-壳结构催化剂以提高催化剂的稳定性及对可见光的吸收，研究贵金属NPs的晶型、粒径、半导体氧化物层的厚度、孔径等因素对光催化剂等离子共振吸收峰的波长及强度的影响，评价多孔核-壳结构催化剂可见光降解有机磷废水的活性，考察催化剂的回收及重复利用，同时探讨其光催化机理，以期为生态环保材料的设计及性能研究提供一定的理论基础。

随着农业的发展，有机磷类农药的大范围使用对生态环境产生了严重的污染，研究新型的、高性能的环保材料以应对目前的问题已成为关注的热点。半导体光催化因其能利用太阳光将有毒污染物降解为无毒的小分子而被认为是最有前景的技术。本课题在执行过程中主要围绕研究新的，高效的可见光催化剂展开工作，包括氧化铁基、Ag基，碳基等复合材料的合成，表征及多种技术协同催化氧化降解草甘膦的机理研究。 .1. 构筑合成了Ag/ Fe2O3 及N掺杂GO/ Fe2O3光催化剂，利用光-芬顿联合技术协同催化降解草甘膦，考察Ag 纳米颗粒及N掺杂GO 形貌、结构、负载量等因素对复合催化活性的影响，并对协同催化机理进行了探讨。Ag纳米颗粒通过等离子效应提高了 Fe2O3介晶对可见光的吸收及分离电子和空穴的作用，因而提高催化活性，而N 掺杂氧化石墨烯因为优良的导电子能力，因而促进了电子的传递，光-芬顿协同作用提高了草甘膦等环境污染物的降解率。.2. 设计合成了Ag2S/Ag2Mo3O10及GO-Ag-C6H5Ag3O7 两种银基复合材料，研究材料的结构、形貌，以及电子结构、光学性能、载流子的传输等对光催化活性的影响，讨论了材料的光催化机理及活性自由基，并考察了Ag基复合材料的稳定性。.3. 通过调控材料的孔结构、形貌及表面结构来提高材料的光催化活性，如超细WOx纳米线、超薄{001}面暴露的BiOBr纳米晶及表面carbonate 改性的介TiO2材料等，研究光催化增强机理‘活性自由基以及降解草甘膦等污染物的活性等。.4. 利用溶剂热合成了graphite-like carbon/SnO2 复合材料，研究材料的晶型、形貌，形成机理等。 C-Sn键的存在促进了电子和空穴的分离，导致了可见光下高的降解草甘膦及罗丹明B的光催化活性。