用同步辐射NEXAFS谱研究大气有机气溶胶官能团特征

大气有机气溶胶占气溶胶质量的20-80%，在大气污染过程中对能见度、太阳辐射以及人体健康等都有重要的影响。有机气溶胶的成分十分复杂，目前对它们的了解依然有限。由于有机官能团对有机物的性质有决定性的作用，分析气溶胶中有机官能团的特征是研究有机气溶胶的环境和健康作用的必要途径。同步辐射近边吸收精细结构（NEXAFS）是一种原位、灵敏的实验技术，对中心原子的价态和它周围的配位环境十分敏感，因此通过碳的K边NEXAFS谱可以定性分析有机气溶胶中官能团的种类并定量分析其相对含量。本项目用NEXAFS谱分析大气气溶胶中有机官能团，利用主成分分析（PCA）和线性成分拟合（LCF）等算法建立谱处理、数据分析的方法和软件。并在此基础上，对昼夜气溶胶、典型污染源排放气溶胶和典型污染天气（如灰霾等）气溶胶中的有机物官能团特征进行研究，从而了解大气中有机气溶胶的来源和变化特征。

本项目建立了大气气溶胶的分析方法，包括同步辐射XRF元素分析、OC/EC分析方法和同步辐射NEXAFS分析方法，并利用此方法研究了灰霾大气气溶中的有机污染物特征。. 不同粒径颗粒物中碳官能团的分布表明大气颗粒物的碳官能团组分存在粒径分布特征。主要区别表现在羧基-COOH及碳酸盐类成分的不同，夜间有明显的碳酸盐类成分；大气颗粒物样品的长时间保存会破坏其中碳官能团组分分布的实效。不同污染源中的碳NEXAFS谱表明芳香碳在大气颗粒物中存在较为普遍。焚烧来源的碳存在形式主要为碳酸盐类以及含有O-烷基结构的木质素，飞灰中的C存在形式主要为芳香族化合物。. 灰霾天的气溶胶中生物质燃烧和生物二次有机碳比非灰霾天的贡献大。而元素素主要来自于燃烧源，可以忽略生物二次有机碳与土壤扬尘的贡献。灰霾天中石化燃料对于细颗粒（<0.49 μm,0.49-0.95μm）中元素的贡献高于非灰霾天。