非热等离子体协同低温定量催化氧化NO研究

氮氧化物污染所引起的环境问题日益突出，非热等离子体（NTP）协同催化技术是目前大气污染控制领域的热点课题之一。本研究拟通过NTP协同选择性催化氧化（SCO）技术，以NO低温定量催化氧化为研究目标，并兼顾抗硫、水中毒性能，使SCO技术更具实用前景。同时，系统考察NTP协同条件下NO吸附及催化氧化特性，为NTP协同催化机理研究建立数据储备，并提出初步的协同反应机理。NO氧化为NO2不仅是SCO技术的关键步骤，同样也是SCR技术和吸附储存-还原（NSR）技术的关键步骤，因此对NTP协同催化机理的认识在脱硝技术研究中有着良好的应用接口和借鉴价值，只有正确理解NTP协同条件下的催化反应历程及活性物种的变化特性，才能保证NTP协同催化技术的可控性和产物选择性，并对催化剂制备提供理论指导。

氮氧化物（NOX）污染所引起的光化学烟雾、酸雨等环境问题日益突出，环境形势日益严峻。非热等离子体（NTP）协同催化技术是目前大气污染控制领域的热点课题之一。本研究通过NTP协同选择性催化氧化（SCO）技术，兼顾抗硫、水中毒性能，使SCO技术更具实用前景。同时，系统考察NTP协同条件下NO吸附及催化氧化特性，为NTP协同催化机理研究建立数据储备，并提出初步的协同反应机理。本课题主要的研究内容及研究结果如下：.负载型和非负载型催化剂低温催化氧化NO：结果表明，负载型催化剂的活性较低，而非负载型催化剂显示出了较好的低温活性。其中，采用液相共沉法制备的Mn-Fe催化剂对NO的催化氧化效率在100℃时为91%。实验结果显示等离子体协同催化氧化NO的活性有明显提高，且NO和SO2在碳材料上的吸附均属于物理吸附。.非热等离子体协同条件下气体活化特性研究：等离子体的作用会促进NO的分解，并且随着电压的增大，NO的分解率也增大；同时会使N2和O2反应生成NO2，且随着电压的增加NO2的量逐渐增多，当电压大于50v后NO2逐渐分解。实验考察了NTP协同催化脱除NO影响因素，对于同轴圆柱式DBD反应器，存在最佳的放电间隙、最佳放电长度、最佳材料等，以使DBD反应器在相同电压条件下获得最大的放电能量和NO转化率。.低温等离子体改性催化剂技术用于催化氧化NO：研究表明，NTP改性后的催化剂具有更高的催化活性，尤其在低温时，同时，催化剂的活性窗口也有所拓宽，并且可以提高催化剂的稳定性；经氮气、空气和氧气等离子体改性后的催化剂的NO催化氧化活性均比未改性的Mn-Co-Ox高。且电压为7kV时改性后的催化剂效果最好，而催化剂的活性随着处理时间的增加呈现先上升后下降的趋势。.NTP协同催化氧化NO机理分析研究表明：在等离子体反应器中放电产生的高能电子与烟气中的气体分子发生碰撞，产生有利于NO氧化的强氧化性自由基和激发态氧原子；随后，激发态氧原子和自由基源物质及烟气分子的碰撞产生更多的活性自由基；O3等二次自由基生成致使烟气中NO被其高效氧化。在固定床反应器中，NO是以气相分子形式参与反应，发生氧化反应生成NO2。在等离子体反应器中，高能量的电子和燃料气体成的碰撞，产生强氧化性自由基和激发态氧原子，然后他们与燃料气体发生分子碰撞产生更多的活性自由基。最后，NO被以上自由基有效地氧化。