多酸基金属-有机纳米笼/纳米管框架晶态功能材料的定向合成及性能研究

Polyoxometalates (POMs)-based composite materials as a special kind of inorganic functional materials, which have potential applications in catalysis. However, it is usually not a single crystal material, which is confronted with some problems, such as undefined structure, bad loads and active point poisoning. Thus, design and synthesis of novel polyoxometalates-based crystalline functional materials is an innovative and challenging project. Based on the idea of molecular design, we will attempt to introduce polyoxometalate into metal-organic nanocage/nanotube (MONC/MONT), and oriented synthetise novel polyoxometalates-based metal-organic nanocage/nanotube frameworks crystalline materials. This kind of crystalline functional materials can combine the advantages of both POMs and MONC/MONT, and open up new possibilities in the pursuit of multifunctional materials. It has obvious advantages compared to traditional supported catalyst in catalytic activity. This project will study the relationship between structure and catalytic property of crystalline materials systematically, solve the “immobilization” problem of catalytic application of POMs and further extend the application of POMs-based crystalline functional materials in catalytic field.

多酸基复合材料作为一种特殊的无机功能材料，在催化领域具有潜在应用。然而，这类材料通常不是以单晶为载体，面临着结构不明确、担载量差、活性点易中毒等问题。因此，新型多酸基晶态功能材料的设计与合成是一个具有新颖性与挑战性的课题。本项目基于分子设计思想，拟将多酸引入到金属-有机纳米笼和金属-有机纳米管框架中，定向合成一系列新型多酸基金属-有机纳米笼/纳米管框架晶态材料。这类晶态功能材料将金属-有机纳米笼和金属-有机纳米管的多孔特点与多酸在催化方面的性能相结合，其作为催化剂与传统的负载型催化剂比较具有明显的优点。同时，本项目将系统地研究所制备晶态材料的结构与催化性能之间的关系，拟解决多酸在催化过程中的“固载”难题，扩展多酸基晶态功能材料在催化领域的应用。

多酸基杂化材料具有优异的氧化还原性能，在催化领域具有潜在的应用。然而，这类材料通常不是以单晶为载体，面临着结构不明确、担载量差、活性点易中毒等问题。因此，新型多酸基晶态功能材料的设计与合成是一个具有新颖性与挑战性的课题。本项目基于分子设计思想，拟将多酸引入到金属-有机纳米笼和纳米管框架中，设计合成一系列新型多酸基金属-有机纳米笼/管框架晶态材料。经过三年的努力，我们成功制备出了4种新颖的多酸基金属有机纳米笼和多酸基金属有机纳米管结构的晶态材料，探究其结构与催化性能之间的关系。作为上述工作的拓展，我们还考察了反应体系pH对多酸基功能晶态材料的影响，总结实验规律，优化了制备过程，设计与制备了多种结构新颖和性质优异的多酸基功能晶态材料，并深入的研究了所制备材料的电化学及光催化等性质。该系列研究结果解决多酸在催化过程中的“固载”难题，扩展多酸基晶态材料在催化领域的应用，为今后在制备及研究多酸基功能晶态材料时提供了实验依据和理论指导。