无机纳米颗粒/石墨烯水凝胶复合材料的制备及其137Cs+分离性能研究

The nuclear industry generates numerous effluents containing radionuclides, which bring threat to environment, and become a serious problem constraining the development of the nuclear industry. Seeking treatment materials for radioactive waste water is a hard nut to crack for nuclear industry development. This subject proposes and designs a new composite to treat 137Cs+-containing waste water. The composite consists of graphene hydrogels (GHG) as the matrix, with the inorganic nanoparticles (ferrocyanide and heteropolyoxometallate) as the adsorbing materials. In the project, the structural stability will be controlled through regulating the size of graphene oxide and the ratio between the inorganic nanopartilces and the GHG; several methods, including XPS, XRD, XAFS, etc., will be used to analyze the interaction mechanism between the inorganic particles and the GHG; the resistance of irradiation and the Cs+ adsorption performance of the composite will be studied, and we will also test and proven the 137Cs+ adsorption performance of the composite using the solution containing 137Cs+. This project could provide a new kind of efficient, economical, convenient, and promising adsorption material for 137Cs+-containing waste water, and provide security for the development of nuclear power.

放射性核素的生产和使用产生了大量放射性废水，对环境造成了极大威胁，也成为制约核工业发展的一大难点。开发安全、高效、使用方便的放射性废水处理材料是当前亟需解决的一个难题。本课题拟利用具有三维网络结构的石墨烯水凝胶（GHG）为基体封装无机纳米颗粒（亚铁氰化物和杂多酸盐）制备出新型的无机纳米颗粒/GHG复合材料，用于放射性废水中137Cs+的吸附与分离研究。拟通过调整氧化石墨烯的尺寸及无机纳米颗粒和GHG之间的比例来控制材料的结构稳定性，采用多种实验手段（XPS、XRD、XAFS等）探究无机纳米颗粒和GHG之间的结合过程与机制，考察无机纳米颗粒/GHG复合材料的耐辐照性能与Cs+吸附性能，揭示复合材料吸附Cs+的机理，并对复合材料137Cs+吸附性能进行热试验验证。该研究成果可为放射性废水处理提供一种经济高效、使用方便极具应用前景的含137Cs+放射性废水处理新材料，为我国的核能事业的发展提供环

近几十年来，核科学技术在国防、能源、医疗等领域发挥了非常重要的作用，但随着核技术的利用日益广泛，放射性废物的产生及排放也为环境和人员健康造成了越来越多的威胁。近年来，氧化石墨烯（GO）及其复合材料被广泛用于放射性核素的吸附分离，且表现出良好的吸附性能。但由于GO及其复合材料密度小，分散性好，吸附放射性核素后很难与水体分离。本研究制备了具有大体积、外形结构可调的石墨烯水凝胶（rGO）及功能化复合材料，rGO铀、钍放射性核素具有较强吸附能力，普鲁士蓝功能化的石墨烯水凝胶（PB/rGO）对Cs(I)具有较好分离性能，材料具有较好的循环稳定性，后续分离简单快速，减容比极高，且最终产物为坚硬的无机碳球，后续固定兼容性良好，材料吸附性能如下：rGO对U(VI)的吸附过程复合准二级动力学模型和Freundlich异化等温线模型，表明吸附过程为非均质表面的化学吸附。对U(VI)的最高吸附容量为134.23 mg/g（pH 4.0）。rGO对Th(IV)的吸附机理与对U(VI)的吸附相同，对Th(IV)的最大吸附容量为190.28 mg/g（pH 3.0）。PB/rGO复合材料对Cs(I)的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型，最大吸附容量为58.82 mg/g,这表明该过程为化学吸附为主的单层吸附。本项目也研究了pH、离子强度等对材料吸附性能的影响，获得了优化的吸附工艺条件。项目对复合材料的稳定性进行了评估，结果表明经过十个周期的吸脱附实验，石墨烯水凝胶材料仍能保持完成的结构，证明其具有良好的稳定性。