关联氧化物和氧化物界面的第一性原理研究

Oxides and especially transition-metal oxides have long been in the forefront of condensed matter physics and materials science. Very recently, oxide interfaces also receive large attention due to their emergent novel properties. In this project, we will carry out first-principles electronic structure calculations, aided by theoretical analyses of atomic multiplets and many-electron correlations. We will study charge order, orbital order, magnetic order, metal-insulator transition, and multiferroic magneto-electric coupling in correlated oxides. Moreover, we will study the mechanisms of charge transfer and atomic reconstruction in oxide heterostructures, and the charge, orbital, and spin degrees of freedom of transition-metal ions at the interfaces, and thus gain insight into fascinating properties of the oxide interfaces such as metal-insulator transition and novel magnetism. Furthermore, we will study quantum control of microscopic mechanisms and macroscopic properties of the oxides and the interfaces, by utilizing doping, strain, pressure, and interfacial effects. This would help to computationally design half-metallic model systems (and two-dimensional electron gas) and emergent oxide materials with strong magneto-electric coupling. This project will lay a theoretical basis for developing spintronic conceptual devices.

氧化物特别是过渡金属氧化物一直都是凝聚态物理和材料科学的研究热点。最近几年，氧化物界面也倍受关注，因其呈现出很多新奇的物性。本项目将利用第一性原理的电子结构计算，结合原子多重态理论和多电子关联理论，研究关联氧化物中的电荷序、轨道序、磁有序、金属绝缘体转变以及多铁性磁电耦合。我们还将研究氧化物异质结构中的电子转移和原子再构机制，研究界面上过渡金属离子的电荷、轨道和自旋自由度，进而深入认识氧化物界面上的金属绝缘体转变和新颖磁性等诸多性质。另外，我们将研究掺杂、应力、压强和界面效应对氧化物和氧化物界面微观机制和宏观特性的量子调控，计算设计具有半金属性电子结构的模型系统(和界面二维电子气)，以及具有强烈磁电耦合的新型氧化物材料，为发展自旋电子学原型器件提供理论基础。

关联氧化物和氧化物界面因其丰富多变的物性而成为重要的功能材料，其中存在着电荷-自旋-轨道-晶格等多重自由度的耦合以及电子关联效应。本项目利用第一性原理的电子结构计算，结合原子多重态分析、晶体场能级图表、关联电子理论和蒙特卡洛模拟，研究了一系列过渡金属氧化物和氧化物表界面的电磁特性，阐明了其中的电荷-自旋-轨道物理和量子调控机制，计算设计了三种可能的新型磁电材料。..项目研究了特殊对称性表面结构上吸附原子的超大磁各向异性能，揭示了配位场、轨道多重态和自旋-轨道耦合的协同效应，预言了破纪录的超大磁各向异性能，为发展基于原子自旋的高密度存储单元提供了新线索。项目计算模拟了利用压力和掺杂效应来设计铁磁半金属材料，阐述了从高自旋反铁磁莫特绝缘态到中间自旋铁磁半金属态的转变，以及经载流子掺杂导致的超交换反铁磁绝缘相到巡游铁磁半金属相的转变，为设计自旋电子学材料提供了新思路。项目研究了自旋-轨道耦合效应在铱基氧化物中的重要特性，阐述了晶体场、能带形成和自旋-轨道耦合的竞争关系，讨论了在低维系统中出现的新型J=1/2莫特绝缘态和J=0自旋-轨道耦合单态，发现了在一类准一维自旋链材料中由自旋-轨道耦合效应导致的能级反转并由此驱动的铁磁-反铁磁转变。项目研究了多种3d-4d-5d过渡金属混合的氧化物新材料，计算确定了其中的电荷-自旋-轨道态，以及可能的自旋态转变和轨道有序结构，理论预言了一些不同寻常的电荷-自旋组态，论述了不同过渡金属离子间的相互作用和磁耦合机制，阐明了它们丰富多变的磁电特性，如高过室温的铁磁和亚铁磁序，以及罕见的磁性银基化合物。..本项目共发表第一作者和通讯作者论文14篇，包括1篇Phys. Rev. Lett.、4篇Phys. Rev. B、1篇Appl. Phys. Lett. 和1篇New J. Phys. 等高水平论文。本项目研究成果服务于氧化物功能材料的自旋电子学应用和量子调控研究。本项目培养了2名博士和1名硕士。