超薄氧化物薄膜催化性质的第一性原理研究

随着能源和环境问题日益突出，在与其息息相关的多相催化领域研究催化作用的微观机理，进而根据需求进行催化剂的理性设计，实现对催化剂的活性和选择性的调控，势必会对日益紧张的能源和环境问题提供新的解决途径。在某些表面科学研究手段难以应用在传统的多相催化材料的情况下，本项目拟在近年来多相催化研究中倍受关注的超薄氧化物薄膜/金属载体模型催化体系中，从基于第一性原理的密度泛函理论出发，结合近年来丰富的实验研究结果，研究FeOx、NiOx、 VOx、和MnOx等系列超薄氧化物膜在Cu、Ag、Au、Pt和Ru等系列贵金属载体上的结构、稳定性、界面相互作用，以及相应的表面电子性质、催化活性（活性中心和选择性）等。力图建立反演模型催化体系的新颖催化性质和催化作用的一般性规律，并为设计合理、低成本的实际催化体系提供理论指导。

多相催化反应对我们目前能源、环境等关系到社会可持续发展起着重要的作用。其着眼点是，通过控制材料的组分和结构来调控发生在催化材料表面上的物理化学性质，从而实现其催化功能的跳边。这有赖于深入认识催化反应的微观过程，以及相应的机理研究。本项目围绕着近年来多相催化研究中倍受关注的超薄氧化物薄膜/金属载体模型催化体系，从基于第一性原理的密度泛函理论出发，深入系统地研究了FeO, ZnO、TiO2， CeO2等(超)薄氧化物在内的表面结构、界面结构、及其稳定性。在此基础上，结合一氧化碳氧化、甲醇重整等催化反应的活性和选择性进行了理论计算研究，取得了很好的研究进展。发展了新的描述负载纳米催化材料在反应条件下稳定性的一般性理论。这些研究，加深超薄氧化物的构效关系的理解，为开发设计新的高效、稳定低成本催化剂提供了有益的理论基础。项目资助期间，共计发表SCI 文章22篇，包括JACS (3篇)， J. Phys. Chem. C (6篇), ChemCatChem, ACS Catal, ChemSusChem, Chinese J. Catal. 等。 期间培养毕业博士研究生6名，硕士研究生1名。