过渡金属化合物中自旋轨道耦合的新奇效应

Spin-orbit coupling (SOC) is of current great interest due to its abundant effects. In this project, we will study the novel effects of the SOC in transition-metal compounds, using first-principles electronic structure calculations. We will probe the crystal field of 5d transition-metal compounds (and the mixed 5d-4d-3d systems) in different dimensionality, and the entangled spin-orbital state due to the SOC. We will clarify how the SOC affects and even determines various magnetic structures, magnetocrystalline anisotropy, metal-insulator transition, and topological insulating state. We will make computational materials design, using interface, superlattice, pressure, and 5d-4d-3d transition-metal mixing to control the crystal field and the entangled spin-orbital state, and hence to tailor the novel effects of the SOC. We will also develop a computing module for the DFT+U method in the Wannier functions basis, which will improve a description of the modest or weak correlation effects of itinerant electrons in 5d or 4d transition-metal compounds.

自旋轨道耦合(Spin-Orbit Coupling, SOC)因其丰富的物理效应，最近而备受关注。本项目将利用第一性原理的电子结构计算，研究过渡金属化合物中SOC的新奇效应。我们将研究各种维度的5d过渡金属化合物（以及5d-4d-3d混合的系统）中的晶体场，以及SOC形成的自旋-轨道纠缠态。我们将揭示SOC是如何影响甚至决定着各样的磁结构、磁晶各项异性、金属绝缘体转变、和拓扑绝缘态。我们还将开展计算材料设计，研究利用界面、超晶格、压力、以及5d-4d-3d过渡金属的混合，来调控晶体场和自旋-轨道纠缠态，进而调控SOC所带来的新奇物性。我们还将发展瓦尼尔函数基组下的DFT+U计算模块，改进对5d和4d巡游电子中等或弱关联效应的描述。

过渡金属化合物因其丰富多变的结构和物性而成为重要的功能材料，其中存在着电荷-自旋-轨道-晶格等多重自由度的耦合以及电子关联效应。本项目结合自旋轨道晶体场能级图表和模型分析，利用密度泛函理论电子结构计算、晶格动力学声子谱计算、光电导和磁光克尔效应的计算、以及自旋晶格蒙特卡洛模拟，研究了一系列过渡金属化合物中丰富的自旋轨道物理以及与自旋-轨道耦合相关的奇特效应。通过研究这些材料中的量子调控机制，本项目计算设计了三种可能的新型自旋电子学磁电材料。..项目研究了特殊对称性表面结构上吸附原子的超大磁各向异性能，揭示了配位场、轨道多重态和自旋-轨道耦合的协同效应，预言了破纪录的超大磁各向异性能，为发展基于原子自旋的高密度存储器件提供了新线索。项目研究了一类多铁性金属有机框架材料，发现了新颖的电控磁光克尔效应，提出了基于铁电反铁磁体的电存光读新型器件的想法。项目研究了利用特殊的自旋轨道态和多轨道超交换相互作用来设计层状的铁磁绝缘体材料，并计算模拟了利用压力和掺杂效应来设计铁磁半金属材料，为设计自旋电子学材料提供了新思路。项目还研究了多种过渡金属混合的氧化物新材料，理论预言了一些不同寻常的电荷-自旋组态，阐述了晶体场、能带形成和自旋-轨道耦合的竞争关系，揭示了它们丰富多变的电磁学性质的起因。..本项目共发表通讯作者论文13篇，包括1篇Phys. Rev. Lett.、1篇J. Am. Chem. Soc.、1篇ACS Appl. Mater. Interfaces、2篇Phys. Rev. B、1篇Appl. Phys. Lett. 和1篇J. Phys. Chem. C等高水平论文。本项目研究成果服务于氧化物功能材料的自旋电子学应用和量子调控研究。本项目培养了3名博士和2名硕士。