碳纳米管生长机制和手性控制的理论研究

Chirality-selected synthesis is the key for the broad application of carbon nnanotubes (CNTs). We propose to study the growth mechanism of CNTs with the density functional theory (DFT) calculation and a newly developed hybridized molecular dynamic-kinetc Monte Carlo (MD-DFT) simulation method. The key factors that govern the chirality-selection in the nucleation stage will be explored. We also propose to study the change of CNT's chirality and the preference of specific chiralities during the later continuous growth stage. The success of this study will greatly enhance our knowledge on the growth mechanism of CNTs,provide theoretical guidance on the experimental design for chirality-selected CNT growth.

制备特定手性（chirality）碳纳米管是实现碳纳米管广泛应用的关键技术之一。本项目拟综合采用第一原理计算，分子动力学和蒙特卡洛模拟的方法，深入研究碳纳米管的生长机理,分析在其生长初期手性的产生过程，揭示碳纳米管的成核过程跟其手性的关系；研究在碳纳米管连续生长过程中手性的变化规律，通过对不同手性的碳纳米管在催化剂颗粒表面上的稳定性的对比来预测有可能被大量制备的特定手性的碳纳米管。这一研究将进一步加深我们对碳纳米管生长机理的理解并为实验上合成特定手性的碳纳米管奠定理论基础和提供设计思路。

本项目以利于研究碳纳米管生长中最具挑战性的课题“碳纳米管生长机制和手性控制“的理论研究。 在过去的四年中，我们系统研究科碳纳米管的成核和生长过程，以及如何在成核过程和生长实现手性控制的方法，取得了丰硕的成果。我们发展了我们开发的分子动力学方法，在理论上第一次模拟出了没有任何缺陷的碳纳米管。分析了碳纳米管的成核过程和生长过程，解决了一些列关于碳纳米管的生长动力学的问题，理论上预言了碳纳米管的生长速率极限和缺陷密度极限，得到了跟实验相符合的结果。提出了Zigzag碳纳米管生长缓慢的现象并为后来的实验所证实。除了纯理论成果之外，我们还与国内外实验科学家合作，即使了大量的实验现象并在实验上实现了我们的理论预言。其中最重要的包括跟北京大学李彦和张锦老师的合作，解决了碳纳米管领域长达十年的在生长过程中实现结构控制难题，相应结果一篇发表在Nature，一篇发表在Science advances, 另一篇被Nature接受。除了关于碳纳米管的研究之外，本研究中开发出的研究方法也被用来研究石墨烯等二维材料体系，例如石墨烯生长的分子动力学模拟以及CVD生长过程中的生长动力学的研究。本项目的完成圆满解决了碳纳米管的成核和生长动力学中的关键问题，并为将来研究其它一维和二维体系的成核与生长打下了坚实的理论基础。