多气氛条件下煤热解过程中环境物质的释放机理

In the past, the environmental substances released during coal pyrolysis in reaction atmospheres have been analysed by spectral instruments or detected by macroanalysis. Therefore, it's difficult to analysis the free radical, intermediate product and reaction product,which reacted from complex environmental substances during the coal thermochemical conversion, and the key factors of controlling the coal pyrolysis process also could not be detected scientifically and exactly. By using the new online high resolution mass spectrometer combined with the reaction atmosphere pyrolysis furnance, the research project to establish a new qualitative and quantitative method to analysis the formation mechanism and the characterization of the complex environmental substances at the molecular level during the different ranks of coal pyrolysis in reaction atmospheres. And the project will discuss the mechanism of reaction atmospheres on the free radical, intermediate product and reaction product,which transfered and released from the complex environmental substances during the coal thermochemical conversion by using several isotope atmospheres instead. The decomposition process, formation mechanism and characterization of the complex substances would be indicated in reaction atmosphere. The research project can confirm the reaction mechanism of coal pyrolysis further, and promote the controlling theory of coal orientated and selected staged conversion process.

已有多气氛条件下煤热解过程中释放的环境物质都是建立在光谱分析或者取样分析基础上的宏观推测，因此对复杂环境物质在热化学转化过程中生成的自由基、中间产物和反应产物，以及关键控制因素不能进行科学准确的探测。本研究计划创新地运用新型在线多气氛热解反应炉-高分辨质谱联用仪，建立在分子水平上定性、定量在线表征不同煤种在热场中复杂环境物质形成规律、产物特征的研究方法，并利用多种同位素标记气氛研究不同煤种在热场中与复杂环境物质相关的自由基、中间体和反应产物的形成规律，以及气氛在复杂环境物质形成和释放过程中的作用机制，阐明在气氛条件下复杂环境物质可能的解离方式、形成机制、分布特征，进一步认识煤核心热解反应规律，为煤分级定向转化和选择转化的过程调控提供理论支持。

现代煤化工致力于煤的经济、高效、洁净转化和利用，尤其是能够将煤化工与煤电结合起来，用以大幅提高煤炭资源的转化效率，因此对煤炭进行深度表征分析是必不可少的环节。煤炭是大分子混合复杂体系，对煤中大分子的元素组成和结构分析，热解过程中挥发份的分子组成分析，以及煤中大分子分子组成和结构与热解过程中挥发份的分子组成之间的相关性分析，这些基础性的研究可以帮组建立一个经济、高效、洁净的现代煤化工业。课题组通过自己研制的可与高分辨质谱仪联用的多气氛热解反应炉，研究了理想状态条件下，不同煤化程度的淮北烟煤、无烟煤和天然焦在热解过程中挥发份的分子组成，建立了在线实时监测热解释放的挥发份气体分子组成的检测方法，对不同煤化程度的煤中支链苯和多环芳烃等环境物质的释放过程进行研究，同时研究了不同电子电离能量对热解过程中释放的支链苯和多环芳烃检测结果的影响，建立了不同煤化程度的煤在理想状态条件下热解过程中释放的苯、甲苯和二甲苯之间的相关性模型分析方法。课题组还尝试开展了对煤建立类分析和组分析等方法方法，用以逐步建立分析研究类似煤炭这种大分子复杂混合物体系的“大数据”分析方法，为后续的相关研究奠定基础。