钛酸钡负载纳米银微粒填充的聚合物基复合材料介电性能研究

Polymeric composites with dielectric and/or conductive particles as fillers have demonstrated potential applications in the field of high-density electronic packaging. The microstructure and interaction between fillers, their dispersion，stability and various interfaces in the polymer will influence the macro dielectric performance of the composite greatly. In this study, the Ag nano-particles are nucleated and grown on the surface of BaTiO3 grain in the solution through in-situ reduction process. The BaTiO3 supported Ag particles (BaTiO3-Ag), with nano Ag discretely and permanently attached to the BaTiO3, are used as fillers of polymeric composites. The dependence of dielectric properties of the composites on the size of Ag, the distribution status of Ag on BaTiO3 surface, and the interfacial structure between Ag and BaTiO3, will be investigated. The interfacial polarization and relaxation between different phases will be analyzed over a range of frequency and temperature. Since nano Ag particles are grown on the surface of BaTiO3 and separated from each other, formation of the conductive path will be effectively suppressed, which makes it possible to obtain high dielectric constant and low loss. The results obtained in this study will provide both experimental and theoretical data to achieve dielectrics with excellent dielectric performance, high breakdown electric field strength and good thermal stability.

介电、导电微粒填充的聚合物基复合电介质材料在电子电力和高密度封装领域具有重要的应用价值。填料之间的微观组合方式、在聚合物中的分散状态、稳定性以及不同材料之间的界面结构直接影响到复合材料的宏观介电性能。本研究利用化学法在溶液中将Ag+还原并在钛酸钡表面成核和生长，使纳米银呈"离散"状分布于钛酸钡表面（BaTiO3-Ag），以其作为聚合物基复合电介质材料的填料。研究纳米Ag的尺寸及其在钛酸钡表面的离散程度、Ag-BaTiO3之间的结合界面对复合材料介电行为的影响，探索复合材料中不同相之间的界面结构、界面极化在外电场下的响应机制、驰豫发生的频率和随温度的变化规律等。本研究由于纳米银被钛酸钡负载和有效阻隔，因而可以从根本上解决由于导电微粒互相接触而形成导电通道、复合材料由绝缘变为导体的问题，为设计具有较高介电常数、低损耗、高耐压强度、以及频率和热稳定性好的聚合物基复合电介质材料提供实验和理论依据。

介电、导电微粒填充的聚合物基复合电介质材料在电子电力和高密度电子封装领域具有重要的应用价值。填料之间的微观组合方式、在聚合物中的分散状态、稳定性以及不同材料之间的界面结构直接影响到复合材料的宏观介电性能。介电填料填充的复合材料表现出低介电常数而导电填料制备的复合材料具有高介电损耗。本项目在执行过程中使用合成的BT-Ag复合颗粒作为填料填充到PVDF和环氧树脂当中制备了复合材料，并研究了其介电和储能性能。.采用原位化学还原法，成功将Ag(5~20 nm)沉积在BaTiO3颗粒表面，纳米Ag颗粒在BaTiO3表面呈离散分布。通过研究BaTiO3颗粒表面基团对硝酸银的还原催化效应，成功在室温下合成了BT-Ag杂化颗粒。结构分析表明，BT和Ag之间形成稳定的过渡晶体界面。.研究结果表明，使用BT-Ag复合颗粒作为填料制备的复合材料，由于纳米Ag呈离散状分布于BT表面，因此在聚合物基体中，彼此之间很难形成导电通道，因而有效抑制了介电损耗，同时获得了较高的介电常数。当复合颗粒BT-Ag在PVDF复合材料中的添加量为56.8 vol%时，复合材料在1 kHz时的介电常数、介电损耗和电导率分别为160，0.11，9×10-6 s/m。复合材料的介电常数相比基体材料提高了16倍，同时损耗没有增加。通过研究BT颗粒的粒径大小、形貌（球形和纤维）以及Ag纳米颗粒的沉积量对复合材料的介电性能进行了进一步优化。.将BT-Ag与环氧树脂进行复合，制备了埋入式电容薄膜材料的产品原型。当填料的添加了为80 wt%时，复合材料的介电常数从使用BT时的16提高至了48,同时保持较低的介电损耗。本项目从根本上解决了由于导电微粒相互接触而形成的导电通道，复合材料由绝缘变为导体的问题，为设计具有较高介电常数、低损耗、高耐压强度的聚合物基复合电介质材料提供了实验和理论依据。