微反应器内多相反应过程介尺度机制与调控及应用示范

Highly exothermic heterogeneous reaction process is a typical non-linear and non-equilibrium system. Understanding, revealing and quantifying the mesoscale structure characteristics and its regulation mechanism on the transfer and reaction are the key to solve the problems of 'low efficiency, high risk and high pollution' in this kind of reaction processes. Microchemical technology is a good technology platform for studying mesoscale structures and behaviors，due to its high efficiency of heat and mass transfer characteristics and precise regulation of multiphase fluid flow behaviors..This project focuses on two mesoscale structures, i.e., 'the effect of interfacial phenomena at the bubble/droplet scale' and 'the effect of clusters of bubbles/droplets in microreactors', characterized by space confinement, large concentration and temperature gradients, and fast heat/mass transfer and reaction rates nearby the interface. These two key scientific issues, i.e., the formation and evolution mechanism of mesoscale structures at different levels, and the coupling mechanism between mesoscale structures and transport/reaction, will be studied and revealed by both experimental and simulation methods. And the corresponding theoretical models and simulation methods will be established. The reaction regulation methods based on mesoscale structures and intrinsic reaction kinetics will be then established, and finally applied to the development of typical rapid and highly exothermic multi-phase reactions such as rearrangement and nitration. This project wishes to obtain novel achievement in fundamental mesoscale theories, measurement techniques and regulation methods for multiphase reactions, and micro-reaction technology and key equipment.

非均相强放热反应过程是典型的非线性、非平衡系统，认识、揭示和量化其中的介尺度结构特征及其对传递和反应的调控机制是解决该类反应过程中“低效率、高危险和高污染”等问题的关键。微化工技术所具有的高效传热传质特性和精确调控多相流体流动行为等优势，是研究介尺度结构和行为的良好技术平台。.本项目拟针对微反应器内多相快速强放热反应过程中以受限空间、界面附近高浓度/温度梯度和高热质传递/反应速率为特征的“气泡/液滴层次表界面效应”和“反应器层次气泡/液滴聚团效应”两个介尺度结构开展研究。采用实验与模拟方法，研究揭示不同层次介尺度结构的形成与演化机理、及其与传递/反应间的耦合机制等关键科学问题，建立相应的理论模型和模拟方法；建立基于介尺度结构和本征反应动力学的反应调控方法，并用于重排和硝化等典型多相快速强放热反应过程的开发。在介尺度基本理论、多相反应测试技术和调控方法、微反应工艺和关键装备等方面实现创新。

本项目针对微反应器内多相快速强放热反应过程中以受限空间、界面附近高浓度、温度梯度和高热质传递、反应速率为特征的“气泡、液滴层次表界面效应”和“反应器层次气泡、液滴聚团效应”两个介尺度结构开展研究工作，重点探索了：1）微反应器内介尺度结构的形成机制与调控方法；2）微反应器内介尺度结构对传递和反应的影响规律与耦合效应；3）微反应过程的介尺度模型和模拟方法；4） 基于介尺度模型的微反应过程设计及应用示范。.项目研究工作揭示了界面演变形态、界面吸附行为、空化气泡振动界面等表界面介尺度结构，以及气泡/液滴断裂与聚并、气泡群/阵列调控等颗粒层次介尺度结构的形成机制与调控方法；以介尺度结构为纽带深入认识了微通道反应器内对流动、传递与反应之间的耦合机制，并以此为基础针对典型反应开发了微反应强化方法。研究过程中发展了基于高速摄像、红外摄像、荧光示踪等先进实验平台的介尺度结构表征和解析方法，开发出描述界面吸附、局部非均匀浓场、多相界面等介尺度结构的CFD和LBM数值模拟方法。相关研究结果以学术论文、专利等形式发表，包括论文30篇，专利13篇。.以环己酮肟重排反应为目标反应过程，开发了非均相微反应工艺，设计微筛孔分散反应器对过程进行放大，建立了10000吨/年己内酰胺实验示范装置，显著降低了酸耗和能耗；以异辛醇硝化反应为目标反应过程，研究了反应动力学和反应安全边界，采用叠片式结构的新型微反应器确保反应过程效率和安全性，完成了1000吨/年示范装置的建设，为介尺度理论的应用和相关微反应的发展提供了良好的基础。