微化工系统内多相反应过程的介尺度结构及其效应

This proposal focuses on the meso-scaled issues in multiphase microreaction processes. Two scientific problems in this proposal are “the formation mechanism of meso-scaled structures as well as the reaction controllability in multiphse microreaction systems” and “the flow-transport-reaction coupling mechanism in multiphase microreaction processes”. In this proposal, new microfluidic platforms equipped with advanced measurement technologies, such as Micro-PIV, infrared thermal imaging and tec., will be built for the experimental study of meso-scaled structures. New research methods of reaction kinetic will be developed. Mathematic models and CFD/LBM simulation programs will be established to display the knowledge of the flow-transport-reaction coupling mechanism. The formation mechanisms and evolution laws of meso-scaled structures will be studied and the reaction kinetic characters will be investigated in detail. The compromising mechanism of mass/heat transport and the chemical reactions will be explored, and the control methods of complicated reactions will be developed. New reaction models will also be established basing on the experimental results. The stronger research groups from Tsinghua University and Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Science, are going to working together.

本项目围绕多相微反应过程中的介尺度问题，重点针对“微反应系统中介尺度结构的形成机理与反应的定向调控”和“多相微尺度反应过程中流动-传递-反应的多机制耦合与调控”两个关键科学问题开展研究。发展以微流体设备为平台，集成Micro-PIV、红外热成像等先进测试技术的介尺度结构研究方法；开发基于微通道反应器的反应表观动力学测量手段；建立微反应器内多相流动-传递-反应过程耦合的数学模型和CFD、LBM模拟方法，研究多相微分散体系介尺度结构形成机制与演变规律，探索多相反应表观动力学特征，揭示微分散体系传递与反应协调机制，探索反应的定向调控方法，建立多相微反应过程的数学模型。本项目集合了清华大学和中科院大连化物所等微反应方向的优势团队，力争在介尺度基本理论、多相反应测试技术、复杂反应调控方法和微反应装备工艺方面实现创新。

本项目围绕“微反应系统中介尺度结构的形成机理与反应的定向调控”和“多相微尺度反应过程中流动-传递-反应的多机制耦合与调控”两个微化工系统内的核心介尺度问题开展研究工作，重点探索了：1）多相微分散体系介尺度结构形成机制与演变规律；2）微反应器内多相反应的表征方法和动力学规律；3）多相微分散体系传递与反应协调机制和反应的定向调控；4）多相微反应过程的数学模型和数值模拟四方面的研究内容。项目研究工作揭示了微液滴/气泡界表面化学组成、几何形态、作用力等介尺度结构的形成和演变规律，以介尺度结构为纽带深入认识了微化工系统内流动、传递和反应之间的耦合机制与传递、反应动力学的调控规律。研究过程中发展了基于高速在线显微、Micro-PIV、微压降测量等先进实验平台的介尺度结构解析方法，提出了动态界面张力的测量策略，系统考察了连续相泄露流和超声波对界面结构演变的影响，建立了微通道内界表面形态和组成的CFD和LBM模拟方法，发展了基于原位热效应测量和“瞬间引发瞬间淬灭”技术的反应动力学测量方法，测定了CO2吸收、辛醇硝化、化学萃取制备KH2PO4等典型快反应过程的动力学。发展了高效微反应装置和系统，强化了贝克曼重排、假紫罗兰酮环化、丁基橡胶溴化、聚乙烯醇缩丁醛合成等多个反应的收率和选择性，为相关微反应装备和系统的发展提供了良好的基础。.项目执行期间在微流体、表界面和化工核心刊物与会议上发表学术论文97篇，其中SCI论文78篇，EI论文2篇，受邀撰写介尺度专题综述1篇。组织国际会议1次，参加国际国内学术会议30余人次，其中做大会报告和邀请报告17人次。申请中国发明专利 15项。培养博士后2名，博士生17名，硕士生6名，其中1人获中国科学院优秀博士学位论文并以“所破格选拔优秀应届博士毕业生”被聘为中国科学院副研究员，1人获清华大学优秀博士论文奖，1人获清华大学优秀硕士论文。项目团队入选石油和化学工业联合会创新团队，1人入选英国皇家化学会会士，1人获得中国化工学会“侯德榜化工科技青年奖”。